在我们的实验设备为61,62中，我们生产超低87RB133C（以下称RBC）分子，它们被困在一维光镊子中，波长为1,065.512 nm（以下1,066 Nm）。分子被困在超高真空玻璃池中，镊子是通过将光聚焦在该电池前放置的高数值孔径物镜来形成的。如参考文献中所述，分子是通过关联Rb和CS原子形成的。41。

　　对于此处介绍的工作，我们以1,145.31 nm的魔术波长添加了一组镊子。该光在弱允许的电子过渡11,44附近，并消除了差分A.C.Stark ShiftHδαA.C.（参考文献63）对于旋转过渡|↓→|↑。我们通过测量HδαA.C来确定魔术波长。使用Ramsey程序并设置陷阱的频率，使HδαA.C.被淘汰（Hepworth，T。R.等人，准备中的手稿）。在物镜的前面，镊子的极化与外部磁场设置的量化轴平行。镊子的阵列是用放置在物镜镜头之前的声学调制器（AOM）创建的（扩展数据图1A）。通过在AOM上应用多个射频（RF）音调，我们形成多个衍射梁以生成镊子。我们通过更改应用于AOM的RF音调来动态切换和移动镊子，以操纵捕获的分子中间。通过成像被困在魔术镊子中的CS原子，我们可以校准镊子位置（在焦平面上）的变化，而RF频率的变化应用于AOM为397（7）NM MHz -1。

　　我们执行被困在魔术镊子中的CS原子的参数加热测量值64，以表征其1/E2梁腰部。为此，我们调节陷阱的强度并测量当调制频率是陷阱频率的两倍时发生的损耗特征。我们假设焦平面中的光很好地用高斯梁很好地描述，并以CS原子的极化为（参考文献65）获得1/E2腰围1.76（4）μm。

　　为了有效地在不同的镊子阵列之间传递分子，必须充分重叠镊子。我们通过在两组镊子中成像CS原子并将魔术镊子的CS原子进行成像，直到原子的位置重叠。这使我们能够将镊子的中心重叠，以使其获得亚微米的精度。这种方法对镊子光传播方向的重叠敏感得多。我们通过在1,145 nm灯的伸展望远镜中移动镜头来使阵列朝这个方向重叠，从而使两个阵列中的原子都集中在我们的成像相机上。我们预计在这个方向上可能会有多达几微米的对齐误差。

　　为了在两个阵列之间传递分子，我们从镊子重叠开始。我们提高了魔术镊子的力量，然后逐渐降低了1,066 nm阵列的力量。在此步骤中，相邻镊子之间的分离约为4μm。转移后，我们关闭多余的镊子以丢弃多余的分子。在实验结束时，我们将分子转移回1,066 nm阵列，然后再分解它们并重新构成其成分原子。在此过程中，我们将分子的内部状态映射到多态读数的原子位置41。

　　为了调整分子之间的偶极相互作用强度，我们通过搅动产生镊子的RF音调的频率来调整分子的分离。对于主要文本中提出的所有实验，我们围绕它们的平均位置对称移动一对分子，以最大程度地减少在运动过程中优先加热分子的机会。

　　在以前的工作中，在魔术波长陷阱中捕获RBCS分子12，单分子相干时间受捕获激光的频率稳定性的限制。将激光稳定在大约400的技巧上，并达到0.76 MHz的频率稳定性（标准偏差）。

　　在这项工作中，我们将1,145 nm处的外部腔二极管激光器（ECDL; Toptica dl Pro）引用到一个超低膨胀腔（稳定的激光系统），其精美约为3.7×104。我们以快速反馈（Toptica falc Pro）（Toptica Falc Pro）稳定了这款激光器，并实现了line的laseback pro（Toptica falc Pro），并在左右的5 khz上稳定下来。为了使将来缩放到较大的阵列，我们从垂直外部腔表面发射激光器（Vexlum Valo）中获取捕获光，该光线可提供多达4 W的光功率。我们稳定了此激光器和ECDL之间的节拍音符。使用安装在激光腔中的镜子上的压电 - 电动执行器来实现激光频率的反馈。随着稳定，节拍信号的标准偏差为80（20）kHz。因此，我们期望捕获光的频率稳定在80（20）kHz之内。

　　在图1C中，我们显示了测得的单分子相干时间，这是魔术频率FMAGIC的镊子失调ΔMagic的函数。我们在实验中对强度噪声的效果进行建模，以了解使用ΔMagic的行为，并在此处简要讨论该模型。

　　我们通过Ramsey程序来确定分子对ΔMagic的敏感性（Hepworth，T。R.等人，手稿制备中）。差分A.C.Stark ShiftHδαA.C.与每个镊子和Δmagic的功率P成正比。缩放常数k = 923（3）MHz MHz -1 MW -1将这些关系与ΔαA.C.=kΔmagicp。在物镜镜头之前测量每个镊子的功率；我们估计从该位置到科学单元的传播为0.48（1）。

　　为了建模强度噪声，我们假设p上有高斯噪声，以便从平均p和标准偏差σp的高斯分布中对其进行采样。对于图1中的测量，p = 0.36 mW。该噪声映射到ΔαA.C。标准偏差σα=kΔmagicσp。因此，拉姆西的对比（参考文献66）。因此，图1C中的实线显示了σp/p = 0.7％时的预测行为。

　　对于图1中的实验，我们制备了分子成对的单分子，分别分别为8.6（2）μm。它们是使用应用于AOM的两个RF音调之间的频率差ΔF= 21.7 MHz生成的，并且每个Tweezer的功率被积极稳定至P = 0.36 MW。因此，我们期望ΔαA.C。δ=kpδf= 7.2 Hz会有所不同。图1A中的数据与频率为频率ν的抑制正弦函数拟合。对于更接近fmagic（蓝色，填充点）的镊子，我们拟合ν= 999.26（2）Hz，对于进一步失调的镊子（红色，空点），我们适合ν= 992.49（1）Hz。这是6.77（3）Hz的频率差​​，比预期小6％。

　　对于图1和图2中的实验。2和3，镊子分离为2.78（5）μm。每个镊子的时间平均功率为p〜0.3 mW，由频率差ΔF= 7.011 MHz产生。从魔术频率中引起的这种差异导致δ= kpΔf〜2 Hz之间的过渡频率差异。

　　为了设计策略δJ，我们通过在维持相同的镊子分离的同时最小化ΔF来最大程度地减少δ。为此，我们以500 kHz的频率调节反相的镊子强度，占空比为0.35。同时，我们调节应用于补偿AOM的RF音调的频率，以便理想情况下，形成两个镊子的光具有相同的频率。调制方案的示意图在扩展数据中显示了图1B。500 kHz调制频率远高于任何参数共振，由于调制引起的分子损失率没有任何变化。在此制度下运行时，我们不会积极稳定镊子强度。我们已经验证了该调制不会通过重复测量值（如图2C（顶部）中的情况下，没有或不带这种调制的方法来影响单分子的相干性。我们将报道的主要文本中δ的非零值归因于放大器中驱动此补偿AOM的非零衰减时间。

　　将来，我们计划使用不需要这种补偿AOM的方法扩展到更大的分子阵列。例如，通过使用空间光调节器形成魔术镊子，就像我们为1,066 nm Tweezers41所做的那样，所有镊子都具有相同的频率。另外，一对交叉的声学偏转器可用于创建在整个阵列上具有恒定频率的魔波镊子阵列。此外，我们注意到，魔术波长（一维）光学晶格中的所有站点都具有相同的频率。

　　在我们的实验中，我们在绝对内部基态|↓= | n = 0，mn = 0，mrb = 3/2，mcs = 7/2处制备RBCS分子。在这里，n是旋转量子数，MN是其投影，MRB是RB和MCS的核自旋的投影，是CS的核自旋的投影。我们将此状态与激发的旋转状态|↑= | n = 1，mn = 1，mrb = 3/2，mcs = 7/2。这两个状态都具有最大的角动量投射。在我们的实验中，量化轴是由外部施加的磁场（约181.7 g）设置的，该磁场在实验的所有科学阶段都保持大致恒定。

　　过渡|↓→|↑磁不敏感。对状态的Zeeman转移的主要贡献|↓和|↑与核自旋的投影有关。但是，由于这些都是具有相同MRB和MC的伸展状态，因此它们的核旋转Zeeman移位相等。旋转的zeeman效应非常小68,69，导致差异zeeman偏移约为5 Hz g -1×h。在我们的实验中，我们将磁场稳定在大约10 mg的水平上，以使差异变化因射门而异。我们预计这种磁场噪声将将单分子相干时间限制在大约10 s的水平上。

　　我们驱动分子过渡|↓→|↑，从脱离真空室约10 cm的偶极Wi-Fi天线辐射的微波。自由空间中的过渡频率（或在完美的魔术镊子中）为980.38559837（4）MHz（Hepworth，T。R.等人，手稿中的手稿）。最终的微波不是良好的两极化，因此可以驱动向其他旋转状态的过渡。因此，我们使用10 kHz的狂犬病频率，使得对其他状态的非谐振激发无忽略41，并且每个分子都可以视为两级系统。对于Kilohertz-Scale Rabi频率，我们使用安捷伦E4400B源驱动天线，通常输入约0 dbm的微波功率，向天线。我们在测量图3中显示的平均π时改变了该源的相位。对于Hertz-Scale Rabi频率，我们使用Anritsu MG369XC源设置为约为-15 dbm，另外55 dB的衰减。当使用Hann Pulse进行直接微波纠缠时，我们使用任意函数发生器（Tektronix AFG3022C）调节该源。将源与RF开关（微型圆形ZFSWA2R-63DR+）组合在天线之前，并参考相同的10 MHz GPS信号，以理想地保持恒定但任意的相对相。我们将观察到的状态|ψ+（图3D，底部，绿色数据点）的观察到的dφ/dt归因于这些微波源之间的略有相位漂移。

　　我们使用图1和图2中所示的Ramsey脉冲序列探测单分子相干并与自旋交换产生纠缠。分别为1a和3b。在两个序列中，我们在单分子过渡|↓→|↑之间施加两个π/2脉冲，它们之间的保持时间t。这两种脉冲具有相同的阶段，我们用来定义Bloch球的轴。这些序列都不包含任何重新脉冲。微波驱动Rabi频率ω= 5.0（1）kHz的过渡。

　　对于图1中的测量，第一个脉冲准备该状态的每个分子。非零的微波失调（δ≈1kHz）导致相位在保持|↓和|↑之间积聚，第二个脉冲将其投射到状态|↓和|↑。这些状态的种群振荡t的函数t =δ -Δ -ΔαA.C..对于图3b的纠缠序列，微波与过渡均具有谐振，并且脉冲序列准备了对状态|φ（t）（t）（公式（1））。

　　如图3C所示，当将分子与直接微波激发纠缠时，我们设置了Hann脉冲，使得峰狂犬频率ω0= 2.245 Hz。对于用来读取纠缠状态|ψ+的奇偶校验的π/2脉冲，我们使用的是驱动过渡|↓→|↑的平方脉冲，带有Rabi频率ω= 882（3）Hz。

　　为了获得统计，我们多次重复每个实验序列。图中的数据点显示了这些重复序列和误差线的平均状态种群显示了使用Jeffreys Prior70,71,72计算的1σ二项式置信区间，并指示用于获得每个数据点的重复序列数量。此处介绍的大多数数据是通过选择后获得的，以忽略实验跑步，在该跑步中，分子形成不成功，或者在状态中未检测到分子|↓或|↑。我们通过使用光学镊子将这些情况映射到原子的不同空间构型上，按照参考文献中报道的方法。41。简短地，RB原子可以转移到三个不同的镊子阵列中：一个标记的分子形成误差，一个用于检测|↑，一个检测|↓。CS原子保留在原始的镊子阵列中。在每个实验序列的结尾，我们捕获原子荧光图像以确定原子位置。然后将它们用于射击后选择，成功的射门需要在|↑或|↓数组中同时恢复CS原子和RB原子。对于图3A中显示的数据，在其中测量了分子寿命，我们在选择后仅去除可检测到的分子形成误差。

　　通过选择后，我们可以使用相同的序列在一组实验运行中获得单分子和两种分子案例的统计。例如，对于图2B中δ的每个值，我们重复了大约400次实验。在25％的运行中，我们在状态|↓或|↑中成功形成并准确检测一个分子。因此，顶部面板中的每个数据点代表大约100个二项式分布的样本，并且相应地计算了误差线。同样，在7％的运行中，我们成功地形成和检测了两个分子，而底部面板中的每个数据点都反映了约30个样本。

　　为了模拟两种分子系统的动力学，我们使用Python软件包Qutip73并用不同的微波脉冲对其时间演变进行建模并保持时间。

　　描述一对分子在存在微波耦合的情况下|↓和|↑与Rabi频率ωIS32之间的一对分子相互作用的分子相互作用

　　这里是分子I的单粒子哈密顿量，是其身份算子。是哈密顿的相互作用，是分子I的升高操作员，是分子I的降低操作员。HJ是相互作用强度，ΔI是从过渡中引起的微波炉。我们允许这样一个事实，即差分A.C.可能存在很小的差异。分子在不同的陷阱中的鲜明变化。我们通常将对表示为。

　　我们的分子主要是在三维运动基态41中形成的，但不仅仅是仅仅形成的。这会导致J中的射击噪声，因为分子波峰上的平均分离变化。我们将其与蒙特卡洛方法合并到模型中：动力学在200个迭代中进行了平均，我们假设J中的射击噪声是在每种实验迭代中，从平均值J和标准偏差σj的高斯分布中取样J。

　　公式（2）给出了描述我们两个相互作用分子系统的哈密顿H。在没有微波辐射的情况下，H简化为

　　基于{|↓↓，|↓↑，|↑↓，|↑}。H0的特征态为|↓↓，|↑↑，

　　其中n±为归一化常数。

　　在主要文本中，我们考虑强相互作用的极限（即J/δ→∞），其中。但是，在我们的实验中，δ的非零值会导致略有不对称的本征态。我们系统的特征状态（服用j = 5.20 Hz，δ= 220 MHz）是并且，在其中将系数赋予三个重要数字。

　　在图2b（底部）中，我们显示了微波光谱，其中我们驱动过渡|↓↓→|ψ+。概率振幅中的不对称性|↓↑和|↑3+↓是我们在状态下测量人口稍高的原因|↓↑比状态|↑↓。这仅对达到的纠缠忠诚度有轻微的影响，其主要局限性是σJ的非零值和由Tweezer Light的拉曼散射引起的泄漏误差。

　　为了演示图3C中所示的两分子微波门，我们使用了一个简单形状的脉冲。我们使用我们的蒙特卡洛模型选择此脉冲的参数，并使用图2中的数据中拟合的参数。

　　首先，我们假设J中没有噪声来建模并优化脉冲。我们将j等于J（5.20 Hz）的测量值，并考虑三种简单的脉冲形状：平方脉冲（ω（t）=ω0for 0 <t <t <τ，0否则），hann脉冲（ω（ω（t）=ω0sin2（ω0sin2）和黑色脉冲 -（ω（t）=ω0[a0 -a1cos（2πt/τ）+a2cos（4πt/τ）-A3cos（6πt/τ）]对于A0 = 0.35875，A1 = 0.48829，A2 = 0.48829，A2 = 0.14128和A3 = 0.011168）。在这里，ω（t）是我们驱动单分子过渡的狂犬病频率|↓→|↑，ω0是峰值狂犬病频率，τ是脉冲持续时间。对于每个脉冲形状，我们会改变ω0并计算p↓↑+p↑↓作为τ的函数，而微波处理Δ（扩展数据图3，插图）。p↓↑+P↑↓是纠缠门的忠诚度的一个很好的代理，因为没有纠缠的对优先占据状态|↓↓↓和↑↑。对于每个值的每个值，这给出了最佳的τ和δ，相关的最大值（p↓↑+p↑↓）最大。我们在扩展数据中显示了（p↓↑+p↑↓）最大值的行为图3（顶部）；较长的脉冲持续时间通常会允许更高的保真度纠缠，因为较小的狂犬病频率可用于最大程度地减少抗谐振的激发|↑↑。

　　现在，我们考虑了J中的波动。在上面获得的最佳脉冲参数的情况下，我们使用蒙特卡洛模型重新计算（p↓↑+p↑↓）最大值时，当σj= 1 Hz（扩展数据图3，底部）。σJ的效果是有利于较大的兔频率（即较小的τ），从而拓宽了激发特征。我们希望，从考虑的脉冲形状中，Hann脉冲将达到最高（P↓↑+P↑↓）最大值。相应的脉冲参数为τ= 328 ms，δ= 3.069 Hz和ω0= 2.245 Hz;我们将它们用于图3中提供的实验。

　　在这里，我们考虑了分子对状态之间自旋交换相互作用的强度|↓↑和|↑↓。首先，我们考虑可以将分子视为零温度的点颗粒的情况。然后，我们估计非零温度和波函数大小对这种相互作用强度的影响。

　　状态之间偶极 - 偶极相互作用的强度|↓↑和|↑↓IS32

　　在这里，RI是分子I和θ的位置向量，是量化轴和分子间矢量之间的角度。ε0是真空介电常数。是偶极子操作员的相关矩阵元素，与我们使用的σ+过渡相对应。在零电场，其中d = 1.225（11）d是RBCS分子框架电偶极矩74。

　　对于所有实验，分子间轴平行于量化轴（即θ= 0）。我们不应用外部电场，并假设流浪电场可以忽略不计。对于图1所示的实验，我们在分离| r1 -r2 |中制备分子。= 8.6（2）μm。因此，如果分子是固定在其各自的光学镊子中心的点颗粒，我们会预计J = 0.24（1）Hz。因此，我们将该测量的询问时间限制为t 2 s，以使这些相互作用微不足道。同样，对于图1和图2中提出的实验。2和3，| r1 -r2 |= 2.78（5）μm给出J = 7.0（4）Hz。在这两种情况下，J中的不确定性都反映了分子分离的不确定性。

　　我们将图2中所示的微波光谱与蒙特卡洛模型拟合，其中J从正态分布中为实验的每一个迭代都采样。使用此模型，我们提取平均j = 5.20（5）Hz和标准偏差σj= 1.0（1）Hz。

　　我们期望分子的动作激发导致J从期望值降低，并且是对σJ的主要贡献。为了估计这种效果的幅度，我们从数值计算矩阵元素

　　分子I的三维波函数在其中标记为三个方向中每个方向的动作量子的数量。在这里，我们将x轴定义为量化轴，y轴为镊子的另一个径向轴，而z轴为镊子繁殖的方向，如图1a所示。我们假设捕获电势是谐波的，三个轴是可分离的，以至于

　　Hermite多项式在哪里，索引R在三个可分离轴上延伸。和νR分别是沿R轴的限制长度和陷阱频率，以及归一化常数。

　　扩展数据图2显示了所选值的计算。通常，是六维矩阵；我们显示了该矩阵的三个切片，其中分子的运动量子沿一个轴各种变化，而沿另一个轴则没有运动激发。对于此计算，沿X轴最可能的分子位置之间的分离为2.78μm。分子被困在腰部1.76μm的镊子中，强度为4.5 kW cm -2。我们忽略了将第一分子限制在第二个分子（反之亦然）的镊子的影响，并假设镊子的相对位置的波动是可以忽略的，因为它们是由公共源形成的60。我们将分子在魔术波长处的极化性为（参考11），以使陷阱频率为νx=νy= 3.0 kHz，νz= 0.4 kHz。

　　我们估计在1,066 nm阵列中形成的分子中有58（6）％占三维运动基态41,75。此外，我们期望大多数动弹分子只有一个动作量子。因此，最有可能的情况是，当形成一对分子时，一个占据了运动基态，另一个占据一个动作量子。假设由于分子传递到相关的矩阵元素的魔术镊子时，加热可以忽略不计。这大约等于我们的j的测量值，而动作态的随机占用将产生σj。

　　将来，我们期望转移到更狭窄的陷阱（例如，通过将分子捕获到光学晶格中）将允许较小的分离并减少波函数扩散，从而导致J和σJ的减少。我们注意到，也可以通过增加占据三维运动基态的分子的比例来减少σJ，这可以通过减少缔合62,75之前的原子加热。