2025-06-24 10:24来源:本站
通过将不同的生产方案与两种激光光谱技术相结合,用于各自测量,可以测量在这项工作中研究的长岩体同位素链。同位素的光谱245,246,248,249,250,254FM通过Radris Technique 30,31进行,在GSI Helmholtzentrumfürschwerionenforschung的GSI Helmholtzentrumfürschwerionenforschung的速度过滤船后面,该设置位于Darmstadt,Darmstadt,Germanany35555,36。有关RADRI的更多详细信息以及涉及该设置的最新发展。34,37,54。对于用RadRI的纤毛进行在线测量,使用1×0.025 mm2 hafnium-Strip丝进行收集和中和直接产生的核,该核进入了填充95 MBAR高纯度氩气的缓冲液细胞。将1,450°C的热脉冲温度施加到从细丝中累积的羊毛离子,作为中性原子,用于随后的激光光谱。对于255NO的测量,使用了125μm直径的触觉丝和1,100°C的解吸温度。
在核反应堆中,由中子捕获产生的长寿命的藤等同位素可通过在约翰内斯·古恩斯·古滕伯格 - universitätmainz41,55556的Risiko Mose分离器上的源源热激光激光光谱访问。在这里,将样品放置在加热的储层中,温度高达1,600 K,并通过激光探测原子蒸气以进行共振电离。通过30 kV的电势提取产生的离子,并使用磁偶极子分离质量,以将感兴趣的物种与不需要的表面离子分开。
Laser spectroscopy of fermium was performed by exciting from the 5f127s2 3H6 atomic ground state to the known 5f127s7p atomic level around 25,111.8 cm−1 (refs. 42,43). For nobelium, the excitation occurred from the 5f147s2 1S0 ground state to the recently identified excited level 5f147s7p at for 254No (ref. 32). A dye laser (Lambda Physics, FL series) pumped by a Xe:Cl excimer laser (Lambda Physik, LPX240) with 5-ns pulse length and 100-Hz repetition rate was used for laser spectroscopy with up to 500 μJ average energy per pulse and a spectral linewidth of 1.5 GHz using an intracavity etalon for narrow spectral linewidth operation. The laser wavelength was continuously monitored with a wavelength meter (HighFinesse-Ångstrom, WS/7-UVU) that was calibrated to an internal neon lamp. The laser light was transported to the buffer-gas cell using ultraviolet-grade optical fibres and was shaped to illuminate an area of about 3 cm2 around the filament. The average energy of the laser pulse at the cell was kept in a range of 70–120 μJ for the scanning laser for fermium, matching the reported saturation intensity given in ref. 42, and about 10 μJ for nobelium, in accordance with the measurements presented in ref. 33 on lighter nobelium isotopes. The pump laser for the first excitation step dye laser and the Xe:F excimer laser (Lambda Physik, LPX220), the latter providing the laser light for subsequent photoionization, were synchronized with excimer laser synchronization units (Lambda Physik, LPA 97). The ionizing laser featured about 30 mJ average energy per pulse at the cell after beam transport with mirrors. Both lasers had pulse lengths of about 18 ns.
The laser system for the hot-cavity in-source laser spectroscopy of fermium isotopes at RISIKO consisted of nanosecond-pulsed titanium:sapphire lasers, pumped by two frequency-doubled neodymium-doped yttrium aluminium garnet lasers with a 10-kHz repetition rate. The titanium:sapphire lasers can be equipped with either a grating or a birefringent-etalon combination as a frequency-selective element and featured an internal second harmonic generation. One titanium:sapphire laser with an average power of up to 1.2 W was used for photoionization. A high ionization efficiency was achieved by exploiting an auto-ionizing resonance at 52,166 cm−1. For detailed laser spectroscopy of the first excitation step at 25,111.8 cm−1 in 257Fm, one grating-tuned titanium:sapphire laser was equipped with an additional etalon, which reduced the spectral linewidth to about 1 GHz (ref. 57), while the average laser power resulted in about 200 mW. Both laser beams were overlapped anti-collinearly with the ion beam in the hot cavity via a viewport at the bending magnet. For spectroscopy of 255Fm, the Perpendicularly-Illuminated Laser Ion Source Trap (PI-LIST) was employed using the atomic vapour effusing from the hot cavity and a perpendicular overlap of a narrow-linewidth laser to the atomic beam as discussed in more detail in ref. 55. Here, an injection-locked titanium:sapphire laser, seeded by a continuous-wave titanium:sapphire laser58 and equipped with an external single-pass second-harmonic-generation unit59 provided laser light with a band spectral linewidth of 20 MHz and an average power of 100 mW. A laser pulse length of 40 ns was maintained for all lasers and pulse synchronization was achieved by external triggering of the pump lasers with a pulse delay generator. The laser wavenumber of the spectroscopic transition was monitored using two commercial wavelength meters (High Finesse, WS7 and WSU), which were regularly calibrated with a laser locked to a rubidium reference cell60.
在激光光谱研究的这项工作中,采用了不同的生产方案来访问研究的同位素。
同位素使用融合蒸发反应208pb(40AR,3N和2N和2N)245fm(T1/2 = 5.6 s)和246fm(T1/2 = 1.54 s)在速度过滤船上产生,报告的横切率为245,246fm,报告为245fm(245,246fm)245fm(245fm(ref 245fm(ref))(61)。40AR8+主梁具有5 ms梁的宏脉冲结构和15毫秒的横梁,横梁能量为246fm,为246fm的束能量为185 MeV,为245fm的射线能量为193 MeV,由线性加速器Unilac提供了2个粒子微型的平均强度(每秒1.2×1013个离子)。该主要光束在30μgcm-2碳背衬上撞击了薄铅硫化物(PBS)靶标,而PBS的面积密度通常为470μgcm-2,并且具有10μgcm-2 cm-2的碳覆盖层,后者面向船。目标是在GSI目标实验室制造的,并安装在旋转的目标轮上,以从大面积上的主要光束的能量损失中分布热。
同位素248FM(T1/2 = 34.5 s),249FM(T1/2 = 2.6 m),250FM(T1/2 = 30 M)是从同位素2522,253,254NO的α级汇中获得的,直接在融合蒸发反应中产生,直接在206,207,207,208pb(48)中产生。2n)252,253,254NO,各自的横截面为0.5μb,1.3μb和2μb(参考文献63)。使用10%电子捕获分支至254MD(T1/2 = 10 m)从254NO的放射性衰减中获得254FM,然后通过电子捕获到254FM(T1/2 = 3.24 h)腐烂。同样,通过电子捕获分支(<30%(参考文献64)),同样获得了诺贝亚同位素255no(T1/2 = 3.52 m),并评估了255lr(T1/2 = 31.1 s)的船舶上先前数据的评估。
主要的48CA10+梁的平均强度为0.8粒子微型(每秒5×1012个离子),构成薄薄的206,207,208pbs目标。Radris的收集周期被调整为在细丝上繁殖羊毛状衰减的同位素。34。在从细丝中蒸发到收集的原子之前,然后进行共振电离激光光谱,在25 s(248fm),295 s(249fm)和355 s(250fm)中进行积累。对于254FM,中间同位素254MD的长寿命需要收集时间为3,600 s。这种间接的同位素育种分别降低了由于衰减的分支比,后退植入细丝材料和母女核素的半衰期而降低了总效率。在249FM的情况下,有效产量特别影响,其寿命与其母核素253NO(T1/2 = 1.62 m)相似,而α支接比为55%。对于长期寿命的254FM,使用由三个硅检测器组成的专用可旋转检测设置可实现与新的激光离子平行的累积激光离子的更长计数时间(请参阅参见37)。
为了生产257FM,在USA666,67的Oak Ridge国家实验室的高通量同位素反应堆中辐射了一个248厘米的目标。该样品的典当部分(含有剩余的爱因斯坦40)首次在佛罗里达州立大学进行研究,然后可用于Mainz University进行进一步研究。为了生产255FM,由Oak Ridge国家实验室和美国佛罗里达州立大学提供的290 pg(1.3×1014个原子)254Es封装在钛圆柱体内的石英安培中,并运送到Grenoble in Interron in Grenoble France的Institut laue-laue-laue-laue-lage-laue-laue-lage Reactor上,以供高浮力研究反应堆。经过4天的冷静,并运送到德国的Johannes Gutenberg-Universitätmainz,样品中包含7.5×1010原子,为255ES(T1/2 = 39.8 D),由α-decay Spectroscopicy确定。这为世俗平衡中存在的β-decay子女255fm(T1/2 = 20.1 h)提供了一个发电机系统。在适当的间隔内进行了四次化学分离费米,以使255fm的向内分解为单个分离之间的255ES分数。该过程基于三菱CK10Y树脂上的阳离子交换,基于α-羟基异丁酸酯分离。α-羟基异丁酸酯复合物转化为硝酸盐形式。在AG50WX8柱上阳离子交换分离后获得了最终样品,该柱放在10×10 mm2的锆金属箔上,该铝箔可促进中性原子68的释放,并蒸发至干燥。使用这种方法,大约7×108原子的255FM样品和一个257FM样品最多可用于5×107原子,可用于激光光谱。
Events from resonant laser ionization were recorded as a function of the set wavenumber to analyse the respective transition resonance centre value and thus extract the isotope shift. In the on-line measurements, the α-decay events from the ions were registered and an α-energy range of interest was selected in the analysis. To account for unavoidable fluctuations in the primary beam intensity, extracted event rates were normalized to the accumulated primary beam charge integral on the beam dump of SHIP. For the off-line measurements, the ions were detected with an ion detector after acceleration and mass separation. Gating the signal on the time-of-flight structure of the resonantly produced ions improved the signal-to-noise ratio. To average over signal variations, the laser wavenumber was scanned slowly and repetitively over the resonance multiple times and the obtained counts were binned and normalized according to the time spent at the respective wavenumber. Observed laser resonances for fermium are presented in Extended Data Fig. 1 and the resonance of 255No is shown in Fig. 1 (bottom).
通过对所有偶数A同位素的数据(表示原子质量数)的数据拟合,确定了所获得光谱中的个体测量共振的质心波数。奇数质量同位素具有超过20行的超精细结构分裂,这是由于(暂定分配的)核自旋对249,255FM的I = 7/2(参考文献69,70),而对于257fm(参考文献71),i = 9/2(参考文献71),可能仅部分解决255fm。使用Satlas Python软件包72,73分析了此频谱。由于从气体电池的环境条件和热腔的环境条件下,光谱线宽固有的拓宽机制无法解决。使用257FM的数据和245,249FM的VOIGT拟合的高斯拟合用于提取结构的中心。拟合曲线的选择连接到在各个测量中占主导地位的主要拓宽机制。为了分析255no,在观察到的基础高精细结构中,假定拟合的核自旋,如α-Decay障碍因子Systematics74。在扩展数据表1中总结了过渡共振波数和提取的同位素移位的结果。
RADRIS测量是在充满95-MBAR Argon缓冲液气体的细胞内进行的,因此受压力偏移和扩展的影响。在拟合程序中有效地考虑了扩展,而在所有RADRIS测量中的压力转移有效地等效,实际上并不有助于同位素偏移测量。为了与离线测量值进行比较,必须评估压力转移。在元素ERBIUM中,最近报道了4(1)MHz MBAR -1的压力偏移为75,这与阳性阳性的观察结果一致。因此,可以推断出大约−400(300)MHz的偏移,对于内气体细胞激光光谱测量值,假定将其应用于费米亚的不确定性较大3倍。
离线测量是在热腔内进行的,具有257FM和255FM的抗线性传播激光束,并在激光束的垂直排列和原子束垂直排列为255fm。后一个测量对应于真空条件下原子的其余框架。可以从255FM测量(抗连续性和垂直)到-100(100)MHz的255FM测量值(100)MHz的多普勒移动集合的多普勒转移,与Californium55中的观察结果一致。为了与气体细胞测量值进行比较,250FM作为同位素转移测量值的参考,因此在真空条件下测量的255FM和257FM获得的共振频率必须分别通过-400(300)MHz和-300(400)MHz移动。
RADRI技术的个别实验周期(有关详细信息,请参见参考文献30,31),适用于每个在线研究的同位素的同位素抑制同位素中已知的异构体248,250FM,其寿命比基态短。这确保了纯粹的核基础状态被探测。
提取的质心波数的精度主要受到扩大过程的限制。压力扩大是在气体电池中执行的所有测量的主要机制。对于257FM,需要考虑由于热腔环境中的高温而扩大的多普勒。功率扩展机制仅在250FM的情况下起作用,为250FM,使用每脉冲150μJ的激光功率增加。扩展数据表2总结了导致同位素转移不确定性的效应的起源。这包括波数测量的准确性。包括分析中质心位置提取的拟合不确定性。对于在线研究的同位素的数据点和计数统计数据的粒度很小,可以考虑这些测量值中平均步骤的一半不确定性,以避免低估质心不确定性。两个因素都包含在表中。考虑了同位素移位的总准确性,考虑了较大的贡献。
为了解决模型的不确定性,即通过选择单个线轮廓来提取共振质心的单线曲线,在不确定分析中考虑了拟合度的一半宽度的三分之一,以提取共振质心的三分之一。对于255FM,解决了超精细结构,因此使用超精细参数的确定中的不确定性用于确定重心中心的模型不确定性。
均方电荷半径ΔR2A的变化,可以通过关系从测量的同位素移动中提取相对于参考同位素A'
使用测得的同位素偏移Δνa,在具有质量A和A'的同位素的原子跃迁中,A'=νa'-νa,质量转移常数m = MNMS+MSMS,具有正常的质量移位(NMS)和特定的质量移位(SMS),以及现场切换常数f。
最近发表的原子模型计算结果为费尔米44提供了现场迁移常数F,以评估核方荷兰半径的变化。参考文献中的诺贝尔类似。33,也用于评估255no。在这里,如参考文献中所述,在氩气缓冲液中的参考同位素254NO的不确定性为0.007 cm-1。32被认为有助于同位素转移测量的不确定性。
ΔR2A上的误差是由同位素转移不确定性的传播引起的,而原子耦合因子的不确定性则作为系统的不确定性。对于用F = -3.14 cm-1 fm-2预测的现场换档常数,从原子计算中评估的不确定性为10%。
尽管可以忽略质量转移来计算ΔR2a,但是A'仍考虑了质量转移向最终不确定性的贡献。
可以将NMS计算为MNMS =MEν≈0.4Thz×U,过渡频率ν和电子质量ME。到目前为止,只能估计SMS贡献。对于S -P转换,如我们案例,SMS通常在NMS的顺序上。对于包括主量子数较高的轨道的过渡,它可能大十倍以上。因此,比NMS大5倍的值为2 Thz×U,被认为是对均方体电荷半径变化的总系统不确定性的贡献的保守估计值。
同位素转移的附加作用取决于参考文献中提出的核变形。研究了44。借助有关预期变形变化的可用信息,该提出的附加效应相当于-0.003 FM2,与不确定性相比,这很小,因此被忽略了。
下面,我们简要说明用于解释实验发现的模型。我们所有的模型均基于核EDF方法。有关EDF的详细讨论,请参见参考。78,79。
在这项研究中,使用六种不同的EDF模型进行计算:FY(IVP)(P.-G.R.&W.N.,制备中的手稿),D1M80,BSKG281,SV-MIN82和SLYMR183(请注意,该模型称为SLYMR13B在参考文献83中)。此选择旨在表示当前的EDF模型。关于功能形式,SV-MIN和BSKG2基于标准的Skyrme函数和密度依赖性的接触配对相互作用。Slymr1使用扩展的Skyrme功能,其中密度依赖性被显式三体相互作用替代。D1M基于Gogny功能。最后,FY(IVP)使用Fayans功能85,86。SV-MIN和FY(IVP)基于单参照方法,而D1M和BSKG2还包括近似均值的均磁场校正。SLYMR1涉及粒子数和角度摩托符号的显式配置混合和恢复87,88,89,因此这是一种多引用方法。在有限核的实验地面态度上校准了这些模型,但在校准数据的选择方面有所不同。SV-MIN和FY(IVP)包括对潜在参数化的统计分析。这允许预测与统计校准47,48一起给出。
为了评估理论框架的预测能力,我们计算了三点差异
在结合能()或平方电荷半径()中。对于n = 82,n = 126和n = 152,扩展数据图2显示了与实验值相比,SV-MIN和FY(IVP)模型的预测。
这两个EDF框架都重现了壳体间隙中的趋势,并同意n = 152间隙较弱的数据。如参考文献中所述。3,此外壳差距的大小在很大程度上取决于模型细节,例如,请参见参考文献。18对于使用不同模型的该子壳的预测。特别是,FY(IVP)模型重现了132SN和208pb的实验值,也对252FM的值也具有信心。这与报道的同位素链的平滑趋势一致。
奇数核的EDF计算并不直接:求解自洽的方程式需要在参考状态的基础上产生一个Quassiparticle激发,通常与均匀的核有关。对于每次迭代,确定与物理相关的准粒子,同时保证自洽过程的收敛是一项非平凡的任务。在这项研究中,奇数核的大多数计算涉及预测的基态。在SV-MIN和FY(IVP)的情况下,已经研究了所有低于1MEV激发能以下的Quasiparticle构型,并且已经检查了每个Angular Momentum投影K能量最低的状态。显然,半径与K(约0.001 FM的差异)变化很小,因此以最小能量状态是可以接受的选择。另一个例外是slymr1:在对称恢复导致的几个具有不同角动量的多体状态中,我们选择了与(通常是暂定的)实验量子数匹配的那些状态。尽管阻止策略对于所有模型都是共同的,但它们在对封闭的准粒子的处理方面有所不同。D1M依赖于相等的填充近似90,这是一种计算有效的近似值,其中包括奇数核子的阻塞效应(S),但忽略了由于极化效应而可能发展的任何时间二极管或密度的效果91。用BSKG2,FY(IVP),SLYMR1和SV-MIN计算在这方面没有近似值。
我们的模型的主要特性可以根据扩展数据中显示的无限核 - 物质特性来表征:饱和密度ρsat,每个粒子e/a/a,不可压缩性k,(等效)有效的质量m*/m,饱和度饱和j的对称能量,以及对称能量的斜率。该参数会影响费米水平周围的单粒子水平密度,从而影响壳效应的大小。其他物质参数显示出更少的变化。
在SV-MIN和FY(IVP)中,电荷半径直接从包含质子外形的电荷外形元素中计算出来,该质子形状因子与游离核子的固有形式,相对论校正和质量校正中心校正92。BSKG2和D1M遵循类似的程序,但没有相对论校正。值得注意的是,D1M还增加了通过用五维集体哈密顿量求解集体Schrödinger方程来估计的四极校正,如参考文献中所述。80。在SLYMR1计算中,电荷半径是从平方点螺旋子半径运算符的期望值中计算出的,该质子和中子的有限尺寸校正了均值的均值场水平。
为了检查我们的模型是否在重肌动剂中为总电荷半径产生明智的结果,扩展数据表4将我们的预测与测得的半径232,238U和244PU进行了比较。考虑到Slymr1的多参考计算的高计算成本,我们仅报告238U的值。SV-MIN和FY(IVP)给出的误差是对基础χ2拟合的统计分析的估计外推错误。这些预测与不确定性内的可用数据非常吻合。这灌输了对费尔米和诺贝尔同位素预测的有效性的信心。
图3的扩展数据中显示了费尔米和诺贝亚同位素的预测的根平方电荷半径。与差分半径不同,总半径的结果显示模型之间的扩展较大。这符合以下观察,即扩展数据中的参数的等效问题表3外部误差频段不同。在参考文献中进行讨论。93,人们希望在扩展数据表3中根据饱和密度对半径进行排序。不一定是这种情况,因为在校准单个模型的校准中使用了电荷半径的数据,这会破坏相关性93。尽管如此,电荷半径的模型间相似性与我们模型的相似饱和密度有关。
所考虑的费尔米同位素均形状变形,因此它们的内在密度是非球形的。为了对质子密度ρp进行模型间比较,我们进行了多重分解。为此,我们将径向质子密度ρp,ℓM(R)定义为角平均值:
在这里,YLM是L度L和阶M和ω的球形谐波代表角坐标。对于轴向变形的核,M = 0,我们表示ρp,ℓρp,ℓM= 0。这些径向密度是通过向径向散射形式的傅立叶转化而言,通常在电子散射94的背景下讨论。可以从质子密度的单极成分获得根平方点半径:
其中a是核的质量数。
较高的多极性径向密度定义轴向形状变形参数:
其中r = 1.2a1/3 fm。计算出的四极杆(ℓ= 2)和十六进制(ℓ= 4)径向密度如图3所示。
对于我们在这里研究的细胞核,单参考模型预测了变形但保留反射对称性和轴向对称性的核密度。Slymr1中使用的多参考技术使与其他模型的比较略微复杂。为了进行比较,我们使用具有最低粒子恢复的能量的变形参考状态密度的多极分解。这种变形状态也打破了轴向对称性。但是,与轴向相比,三轴成分很小,在D1M和BSKG2计算中也发现。