NII2单晶以与先前报道的16相似的方法生长。纯镍（99.99％）（Ni）和碘（I2）试剂购自Sigma Aldrich。通过将Ni和I2粉末混合在10-3 pa的真空中，将NII2单晶的生长在石英安木木中进行。将安培在650°C的水平炉中放置2天，以获得部分混合混合晶体。之后，将混合晶体借助化学蒸气传输方法设置来生长纯NII2单晶。对于NII2单晶的生长，将含有预热材料的安木木的末端保持在750°C，并将生长端保持在接近650°C的温度，温度梯度接近2.5°C cm -1，持续2周。可获得闪亮的NII2尺寸的闪亮NII2单晶，最多可获得6×4×1.5 mm3。

　　用苏格兰胶带和聚二甲基硅氧烷（PDMS）机械地将具有散装厚度的NII2薄片机械剥落，上面覆盖有285 nm Thick Sio2层的Si底物。该制剂是在N2填充的手套箱中进行的，以防止样品降解。为了最大程度地减少暴露于环境空气，仔细管理了从杂物箱到低温恒温器的样品转移，确保暴露时间少于5分钟。测得的薄片的典型侧向尺寸为30μm×30μm，厚度约为100 nm。

　　所有光学测量，包括自发拉曼散射，SHG和RKERR，在氦气冷却的闭合周期低温恒温器（量子设计，光学）中进行，温度范围从1.6 k到350 k。为了将光集中在样品上并收集光学信号，使用了50倍物镜（Mitutoyo My50x-825，数值光圈0.42）。在时间分辨的实验中，将泵和探针梁与光束弹丸组合在一起。他们将共线传播到目标中，并重叠在样品上。为了确保泵个点大小大于探针斑点的大小，探针光子能（1.20 eV）落在我们物镜（1.16–2.67 eV）的可观范围内，而泵光子能（1.13 eV）则不在。因此，将探针紧密聚焦于样品上的衍射限量为1μm，而泵的斑点尺寸保持较差且相对较大（约为2.5μm）。这种方法使我们能够探测一个统一的光激发区域。

　　使用2.33 eV（532 nm）连续波激光（Cobolt Samba）进行圆形极化的自发性拉曼散射测量，其入射力为150μW。使用配备有衍射光光度为1,800凹槽的中部长度成像光谱仪（Horiba，IHR550），每毫米均具有1,800个凹槽。用液氮冷却的电荷耦合摄像头（Pylon 100BR Excelon）检测到拉曼信号。使用色彩的四分之一波板来生成左右圆形偏振光，用于拉曼圆形二分法测量（图1D）。每次扫描都在6分钟内集成，并且不使用分析仪。

　　对于静态SHG测量值，使用扩增的YB：kgw激光器（光转换，碳化物40 W）以100 kHz的重复速率以1.20 eV左右的探针脉冲产生探针脉冲。插入电动半波板以旋转传入的探针极化并收集SHG极化图模式。反向反射的SHG梁被定向到分析仪，该分析仪选择SHG信号与入射探针光平行或交叉偏振。滤除基本的光后，通过光电层管（Hamamatsu，H9305-01）检测到SHG信号，并与锁定放大器（ZürichInstruments，uhfli）耦合。

　　对于TR-SHG实验，将一部分激光耦合到光学参数放大器（光转换，Orpheus HF）中，以生成左右左右1.13 eV的泵脉冲。使用电磁调节器（Conoptics，M350）将泵重复率设置为50 kHz。泵和探针脉冲的脉冲持续时间分别为100 fs和270 fs。通过改变入射探针极化和泵 - 探针延迟来收集全tr-SHG极地图，而后者则使用延迟线阶段完成。

　　使用与TR-SHG实验相同的泵和探针脉冲进行TR-RKE​​RR测量。泵诱导的KERR旋转通过极化分辨方案检测到。在此设置中，使用Wollaston Prism和半波板相对于入射极化，反射的探针光被分成两个梁在±45°时偏振。这些正交极化的光束被定向到平衡的放大光电探测器（Thorlabs PDB230A）中。然后，通过同步到50 kHz泵调制频率的锁定放大器读取差分泵引起的光电流。

　　我们研究了可以忽略层间相互作用的假设，研究了NII2的磁性。产生的单个磁层的哈密顿量为H = hiso+hani，主要的各向同性部分Hiso是

　　jij是各向同性交换的相互作用，最多扩展到第三个最近的邻居，分别用J1，J2和J3表示。主要项J1 = -5.03 MeV是一种近距离邻次交换，由小的反铁磁性下一个最近的近近纽布相互作用J2​​ = 0.32 MEV和一个大的抗fiferromagnetic Thirst Thirst Thirst-eighighbour Exchange J3 = 3.95 MEV。这些相互作用之间的竞争导致了适当的旋转旋转基态基态47。最后，B = -0.89 MEV是一种最近邻居的铁磁性，它是对J1的改进。

　　除了主要的各向同性哈密顿量外，我们还发现了形式的各向异性校正

　　其中描述了最接近的neighbour（）和第三个最近的neighbour（）各向异性交换，以及量化单离子各向异性的矩阵也是如此。Hani打破了SU（2）自旋对称性，并固定基态的全局方向。

　　如下部分所述，从DFT计算中完全参数化了磁性汉密尔顿。各向同性和各向异性相互作用的值都在补充表1中找到。补充注释2讨论了我们的模型与文献中先前报道的模型的比较6,47。

　　我们使用VASP代码中实现的投影仪仪器方法进行了DFT计算以获取交换参数和电动极化。Ni 3d和4s以及I 5s和5p轨道被明确作为价状态包含在计算中，平面波截止为350 eV。我们在Dudarev方法中使用了Perdew-burke-erzenhof（PBE）交换相关功能，并在u = 4 eV中进行了PBE+U计算，并完全考虑了自旋 - 轨道耦合。

　　为了获得交换参数，我们在7×5×1的单层NII2上使用了四态方法48,49，并使用了1×1×1的K点网格。我们使用7×1×1 Supercell的偏振层的现代化理论计算了电动极化理论。地面极化，我们计算了Q =（1/7、0、0）的自旋配置之间的极化差，其镜像图像Q =（-1/7，0，0，0）。为了估算电磁模式的电偶极子，我们根据磁蛋白模式的真实空间结构取代平衡自旋构型，并计算了相对于平衡构型的偏振变化。这种形式主义也被称为冷冻马格农近似21。为了将旋转限制为给定的模式，我们使用了在VASP中实现的惩罚功能，并使用ħΩ= 1.0 eV。

　　发现二维单位细胞（三维单位细胞的pel≈8.0×10-4 c m-2）的基态电偏振为PEL = 5.3×10-13 c M-1，并沿[010]方向定向，与我们的对称分析和先前的作品和先前的作品一致。类似地，发现电磁模式的emo具有垂直于地面极化的电量偶极矩量=2.5μb/c，并且模式EME具有DE =10.3μb/c的电偶极矩与PEL平行。在这里，μb是玻璃磁铁，C是光的速度。这表明这些模式是具有巨大振荡电偶极矩的电磁磁头。

　　通过参考文献中提出的自旋流动模型的分析概括进一步再现了这些结果。NII2案例为50,51。使用广义模型，通过

　　其中λ是i自旋 - 轨道耦合，t是ni – i跳振幅，δ是ni和i离子之间的电荷转移能量，而dd-p是ni – i键的偶极矩。矢量正常与含有旋转S1和S2的Ni – I – Ni簇跨越的平面，而载体均正常，并且旋转S1和S2之间的矢量是正常的。与我们的第一原理计算一致的磁级轴沿[010]尺寸的pel = 4.1×10-13 c m-1的键产生的总电偏振。有关详细的推导，请参见补充注2。

　　从公式（3）中，我们发现，对于共线自旋结构或消失的自旋 - 轨道相互作用，电化极化消失了。因此，对于在NII2中诱导宏观电化极化是必要的非连接磁性和自旋 - 轨道相互作用。公式（3）还提供了与每种磁通模式相关的电偏振，这与我们的第一原理计算一致，并再次确认这些模式是电磁。我们注意到，电偏振的强度源于I的非常大的自旋 - 轨道耦合，其值为λ≈0.5eV，以及D – P杂交22的异常强度，定义为T/δ≈0.33。