带电的吸附剂的制备基于电化学储能装置的充电（图1）。在充电过程中，电解质离子积聚在导电多孔碳电极的孔中；例如，在积极充电时，阴离子积聚在电极中（图1，步骤1）。完成充电过程后，将该电极从电池中取出，并洗涤并干燥以去除残留的电解质和溶剂，以产生带电的吸收材料。我们的假设是，多孔电极中的累积离子可以用作吸附过程（例如CO2捕获）的活性位点。可以选择不同的电极材料，电解质离子和溶剂，从而为不同的应用制备定制吸附剂。

　　使用这种方法，我们将氢氧化功能化的多孔碳作为DAC的新吸附剂。这是通过将廉价的活性碳布作为电极（扩展数据）和6 M KOH（水溶液）溶液（图2A）来实现的。活性炭布通过施加+0.565 V与标准氢电极（SHA）的电势阳性4小时，从而积极地充电，从而积累了碳毛孔中的反应性氢氧化离子。在充电过程中观察到电容和法拉达电流，这表明氢氧化物是通过电力双层形成和表面官能团的氧化而积累的（扩展数据图2a，b和扩展数据表1）。充电后，将电极从电池中取出，并洗涤以去除多余的KOH并最大程度地减少碳布表面的盐形成（扩展数据图1）。最后，将材料干燥以产生带有氢氧化离子（PCS-PCS-OH）轴承轴承的阳性吸收物（PC）（图2A）。PCS-OH的粉末X射线衍射分析表明，晶体KOH或相关产品没有反射，这表明氢氧化离子主要掺入PCS-OH的纳米尺寸孔中（扩展数据图2C）。最后，通过施加-0.235 v对SHE 4小时的电势来制备对对应物的对照样品，以产生带负电荷的吸收剂，并用钾离子（NCS-K）产生负电荷。

　　从1H固态核磁共振（NMR）测量中获得了将氢氧化离子掺入PCS-OH孔中的证据（图2B）。对于PCS-OH，在大约1.5 ppm处观察到强共振，对应于孔中存在的OH-物种。这项任务得到了对基于高价的活性碳布（“空白布”）的控制测量的支持，碳布浸入电解质中，但未充满电（“浸泡布”）以及带负电荷的碳布置样品NCS-K，所有这些都显示出较弱的1H谐振，它们分配给了少量残留的H2O或OH-H2O或OH-物种。PCS-OH的1H化学位移可能是由带电芳族碳表面的环电流作用差异17,18引起的。通过滴定实验提供了对PCS-OH中OH-物种积累的进一步支持，其中需要1.2 mmol G-1的HCl来中和PCS-OH，而NCS-K则需要0.2 mmol G-1（扩展数据图2d）。与对照组相比，燃烧分析还支持PCS-OH中的氢量增加（图2E的扩展数据），这与电极中OH-物种的电荷驱动积累一致。最后，PCS-OH的Brunauer-Emmett-Teller（BET）表面积为920 m g-1，比​​空白布（1,175 m2 g-1）低20％（扩展数据图3A，B）。We propose that the 20% reduction in surface area for PCS-OH compared to the blank cloth arises from two factors: (1) the accumulation of hydroxide ions in the pores reducing the accessible pore volume, and (2) the electrochemical oxidation of functional groups in the carbon (Extended Data Fig. 2a,b, Extended Data Table 1 and the section on ‘Preparation of charged-sorbents’) disrupting the carbon’s overall孔隙率。尽管材料表面积的减小较小，但PCS-OH仍然高度多孔（扩展数据图3C）， 表明累积的氢氧化离子应作为反应性位点可访问二氧化碳吸附。

　　CO2吸附等温线测量（图2C，D，E）在PCS-OH的低压下相对于对照样品显示出增强的CO2捕获。这种增强的低压摄取是氢氧化官官能化的吸附剂10,11的典型特征，从而支持累积的氢氧化离子的CO2化学吸附。PCS-OH在与DAC相关的压力下显示出二氧化碳的吸收增加。在0.4 MBAR和25°C下，PCS-OH的CO2能力为0.26±0.06 mmol G-1（十个独立的样品，扩展数据图4），在这些条件下，它明显大于对照样品的能力（图2d，e）。使用较小的充电势和较短的充电时间合成的样品实验，由于添加了较少的氢氧化离子，在低压下的二氧化碳吸收较小（扩展数据图2D和5A，B）。与“滴布”样品相比，PCS-OH还显示出增强的低压二氧化碳摄取，该样品是通过从文献中调整方法来制备的，该方法从文献中使用金属氢氧化物溶液浸入活化的碳（图2E，扩展数据图5C，D和方法）13。最后，我们带电的材料是高度可调的材料，因为在合成中很容易变化电极（和电解质）。作为第二个例子，首先将粉末状的YP80F活化碳粉制成成独立的电极膜，然后合成称为PCS-OH（YP80F）的带电吸收物（扩展数据图5E和方法）。再次观察到了增强的低压二氧化碳吸收，证明了带电吸收方法的通用性（扩展数据图5F，G）。

　　为了研究PCS-OH中二氧化碳吸附的性质，我们进行了微钙化测试，该测试允许在二氧化碳摄取测量过程中直接定量释放的热量（图2F）。对于空白碳布的控制，测得的CO2吸附热在-28至-20 kJ mol -1之间，与CO2 Physisoting19一致。相对于空白碳，与二氧化碳化学吸附一致的PCS-OH观察到吸附热大大增加。测得的吸附热逐渐从零覆盖范围（外推值）的-137 kJ mol -1值逐渐降低至-33 kj mol -1，在0.8 mmol G -1的覆盖率上指示氢氧化物位点分布时碳酸氢盐形成的覆盖率。吸附的热量与以前在多孔材料和金属氧化物中形成的碳酸氢盐形成的报道很好地比较了10,11,20，贷款支持，PCS-OH中的电化学上插入的氢氧化物作为CO2化学吸收位点，以增强低压摄取。

　　除了有希望的气体吸附和量热结果，热重分析（TGA）测量（使用加热炉）表明PCS-OH具有良好的热和氧化稳定性。在大气压下流动的干空气下，吸附剂加热至150°C 12小时。在空气暴露之前和之后干燥的纯二氧化碳吸附等压剂显示出非常相似的能力和吸收动力学，从而证实了在这些条件下材料的氧化稳定性（图2G）。这种有希望的氧化稳定性与基于胺的吸附剂的行为相反，胺基吸附剂通常显示出氧化稳定性不佳，这是对DAC21,22的应用反复出现的挑战。但是，我们确实指出，样品存储后14个月后其容量的10％损失（扩展数据图6a）。作为在DAC测试之前的进一步稳定性测定，PCS-OH在浓缩CO2条件下使用TGA对150个吸附和解吸周期进行了150个吸附和解吸周期（N2中的30％CO2）（图2H和扩展数据图6B）。与热稳定性测试一致，PCS-OH显示出稳定的循环能力（假设N2的摄取可忽略不计），在150个循环后的性能损失最少。可以使用大约100°C的低再生温度（扩展数据图6C），支持这样的想法：反应性氢氧化物在碳孔网络中散布可阻止形成稳定的大块碳酸盐。总体而言，这些数据支持PCS-OH在与DAC相关的压力下对CO2表现出显着的稳定性和有希望的亲和力。