利用激发状态的连贯性来控制超快动力学_商业

　　对于任何寻求将光转换为化学潜力的应用，对激发状态动力学的特定于设计的控制都是必要的。在基于铁（）的彩色团中，这种控制尤其可取，这对于广泛的光诱导的电子转移应用（包括太阳能转化1和催化2）而言，这是一个丰富的地球选择。然而，这些化合物通常遇到的氧化还原活性金属与配体电荷转移（MLCT）激发态的生命值在很大程度上排除了它们的广泛使用3。在这里，我们表明，可以使用激发态量子相干的信息来操纵铁（）复合物的MLCT寿命，作为实施合成修饰的指南，该合成修饰可能破坏与MLCT衰减相关的反应坐标。我们开发了一个结构可调的分子平台，在该平台中，在MLCT激发分子激发后，在超快的时间分辨吸收测量中观察到了振动相干，即反映振动和电子自由度耦合的连贯性。在可视化与这些相干相关的振动模式后，我们合成修改了铁（）发色团以干扰这些特定的原子运动。重新设计的化合物表现出比母体化合物长20倍以上的MLCT寿命，这表明结构修饰至少部分地将这些自由度从与系统的电子状态相关的种群动力学中分离出来。这些结果表明，使用激发态相干数据可用于通过靶向合成设计来量身定制超快激发态动力学。

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