石墨烯中的成像量子振荡和Millitesla伪磁场

2025-06-23 22:25来源:本站

  使用干燥转移方法制造了HBN封装的ABA石墨烯异质结构。首先将石墨烯薄片剥落到Si/SiO2(285 nm)底物上。使用拉曼显微镜49确定石墨烯薄片中的层数。然后,使用聚二甲基硅氧烷圆顶邮票上的聚碳酸酯拾取HBN(约30 nm厚)和石墨烯片。然后将堆栈释放到预先退缩的Ti(2 nm)/pt(10 nm)底门上,该门在Si/Sio2晶圆上具有图案。最终确定的堆栈在500°C的真空中退火,以进行应变释放50。然后将TI(2 nm)/pt(10 nm)顶门沉积在堆栈顶部。一维触点是由SF6和O2等离子体蚀刻形成的,然后蒸发Cr(4 nm)/AU(70 nm)。然后,将设备蚀刻到霍尔杆几何形状中。最后,将该设备在真空中在350°C的350°C下重新保管。底部和顶部门的每个单位面积的电容为CBG = 0.649×1012 E CM -2 V -1,CTG = 0.668×1012 E CM -2 V -1。顶部和底部门用于控制载体密度n =(CBGVBG+CTGVTG)/E和有效的横向位移场d =(CTGVTG -CBGVBG)/2ε0,其中ε0为真空介电性。从将实验QoS拟合到模拟,我们发现d = 1 v nm -1对应于Δ1= 92 meV的相邻石墨烯层之间的能量差。

  使用标准锁定技术对ABA石墨烯设备的运输表征进行。RXX显示沿对角线电荷中性线的峰值,随着D的增加而增加,表明差距开口(扩展数据图1A)。Landau的风扇显示了LL交叉点(扩展数据图1B),与先前的报告3,37,38,40,51,51,52,53,54,55,56一致。来自MLG带LL的QoS在低场上可见,但是BLG LLS只能在电子侧的0.75 t以上和孔掺杂侧的较高磁场上解析(扩展数据图1C)。

  在无低温稀释冰箱(Leiden CF1200)中以160-350 mk的温度(参考文献57)中的定制扫描SOT显微镜(Leiden CF1200)中进行了局部磁测量。如先前所述33,58,59,制造了有效直径约为150 nm的有效直径和20 nt Hz -1/2的磁灵敏度的SOT。SOT读数电路基于Squid系列阵列放大器60,61。SOT附着在大约32.8 kHz(TB38,HMI频率技术)的石英调谐叉上,该振动被用作尖端高度控制的力传感器62。扫描高度在ABA石墨烯上方约150 nm。A.C.将约1.8 kHz的电压应用于底门以调节载体密度。使用锁定放大器通过扫描SOT测量相应的局部性。在适用的情况下,数据相对于位移场D对称。与其他扫描技术相反,磁信号与金属顶门透明,从而可以研究各种异质结构和封装的设备。

  2D图像用于使用参考文献中描述的数值反转过程重建磁化MZ(X,Y)。63(扩展数据图2)。由于MZ的重建需要2D信息,因此在一个位置或沿着一维线扫描的QoS作为原始数据显示。

  测得的信号与载体NAC诱导的载体密度的调制幅度成正比。因此,希望使用大型NAC来提高信噪比。但是,要解决QoS,NAC必须大大小于振荡周期Δn。扩展数据图2C – E显示了分别为5.19×109 cm -2、2.27×1010 cm -2和6.49×1011 cm -2 rms的NAC对应的35 mV和100 mV RMS在Ba = 320 mt时获得的QoS。四倍退化的BLG LLS的周期为Δn= 4bA/ϕ0 = 3.1×1010 cm-2。选择最低的RMS可导致NAC的峰值值为1.47×1010 cm-2,大约等于ΔN/2 = 1.55×1010 cm-2,尽管检测到blg lls,但可抑制测量的比例,尽管抑制了测量的比例,但可导致最佳信号 - 噪声比率。较大的NAC从BLG LLS洗涤了QoS,使MLG LLS可分解,如扩展数据所示,图2D,e。最大的NAC还可以观察到零侧的差距和第一个MLG LLS中的顺磁反应∂m/∂μ= C/ϕ0,由Chern Number C = 2在电子侧和孔侧的C = -2(扩展数据图2E)。

  扩展数据图2F – H显示了Ba = 40 mt,80 mt和170 mt时的QoS。在这些低场上,由于BLG LLS(扩展数据图4),丁格尔宽阔的宽度大大抑制了QoS,并降低了大量位移场在大量位移场处的可见性。如图2H所示,在170吨和RMS时,沟渠中的M2 LLS和12倍退化的LLS被解析。

  在参考后,在紧密结合模型中计算了ABA石墨烯的BS。基于SWMC参数化34的2,36。根据{A1,B1,A2,B2,A3,B3},AI和BI是ITH层中的两个Sublattice站点,低能有效的Hamiltonian可以写为

  其中Δ1= -e(u1 -u3)/2和Δ2= -e(u1 -2u2+u3)/6,UI具有层I的潜力。δ1由位移场确定,而δ2描述了层之间电场的不对称性。带速度VI(i = 0,3,4)与紧密结合参数γI相关,其中AC = 0.246 nm是石墨烯的晶体常数,π=ξkx+ iky,ξ是valley Intex(分别为Valley K+和K-ξ=±1)。

  旋转(a1 -a3)/,(b1 -b3)/,(a1+a3)/,b2,a2,(b1+b3)/,可以将哈密顿式重写为

  对于δ1= 0,可以将哈密顿量块链接到类似于MLG的块和类似BLG的块中,即HTLG = HMLG HBLG。有限位移场杂交两个块。

  在外部磁场中,在Landau仪表中,可以用π -ea代替规范动量π,其中A是矢量电位。π遵守换向关系[πx,πy] = -i/lb,磁性长度在其中。与通常的一维谐波振荡器一样,在ll轨道| n的基础上,π,π†的矩阵元素由

  因此,可以根据LL轨道撰写新的哈密顿量。使用π和π†操作员的矩阵元素,通过升高和降低尺寸的对角线矩阵λ×λ取代动量操作员,其中λ是无限矩阵的截止数,从而限制了用指数n≤λ的指数空间。所有其他非零元素γi被γiλ取代,其中Iλ是具有尺寸λ×λ的身份矩阵。由于我们的测量是在低磁场上进行的,并且经常涉及高索引LL,因此使用了较大的截止,以使其跨越的能量范围明显大于实验。我们还删除了由于施加截止值而引起的假LLS,该截止值通常具有很大的指数。在模拟中,对于小载体密度范围(图2),将λ设置为400,在较大范围的计算中设置为800(图3和4)。

  扩展数据图3显示了使用派生的SWMC参数和使用D和BA的LLS演化计算出的ABA石墨烯的BS。在d = 0(δ1= 0)时,MLG和BLG带之间基本上没有杂交。除了由于浆果曲率而偏振的MLG和BLG带的零LL,所有LLS都是山谷(和自旋)退化的(扩展数据图3A)。随着Δ1的增加,MLG和BLG带的间隙增加,并且频带之间的杂交增加,导致在Mini-Dirac锥(沟渠)和LL抗抗腐中形成(扩展数据图3B – D)。在我们最高可访问的δ1≈50meV下,沟渠中的最低LL与其余的LLS隔离,如扩展数据所示,图3E,f。由于BLG带隙的特征是C = 0,因此没有磁化。由于它们的动能为零,因此在低场,M = −∂ε/∂b= 0的六倍变性的可压缩零LL和沟渠中也没有磁化。结果,如图2c,f所示,在载体密度的Δn= 12bA/ϕ0的宽度上观察到零磁化。如图2F所示,当费米水平达到c =±6间隙的以及在零元和第一个gully lls之间时,出现第一个顺磁信号。在升高的磁场上,Zeroth LLS的六倍沟化变性部分被部分提升4,53。

  如图1所示,几项实验研究3,4,37,38,40,51,52,54,64研究了ABA石墨烯的紧密结合参数。如下数据表1所示。我们的数据的高分辨率和在低磁场上获得的精细特征允许SWMC参数的高确定性参数如下。我们将γ0设置为3,100 MEV的标准文献值,这对应于石墨烯的费米速度。γ0设置了总能量量表,而其余七个参数相对于γ0的值决定了BS。手动执行参数的拟合。如图4所示,我们首先确定了单个参数对BS特定特征的影响,然后在迭代拟合过程中引导我们。特别是,在没有位移场的情况下,δ1= 0,MLG条带仅受γ0,γ2,γ5和δ的影响,而在给出的DIRAC点的间隙。BLG条带非常依赖于γ0,γ1和γ3,弱依赖于γ4,基本上独立于γ5和δ。BLG间隙大小主要由γ2和δ2控制。MLG和BLG波段之间的相对能量移位主要由γ2控制。

  在低BA处测得的QoS对N和D的依赖性为确定SWMC参数提供了非常敏感的工具。在理解单个参数对(n,d)平面特定区域相对位置的影响的影响之后,选择了一组参数集以达到数据的近似拟合。然后,通过计算每组参数的QoS来实现参数的微调,并与d = 0 v nm-1时的数据进行比较。以迭代方式手动重复此过程,以手动调整不同的参数。在达到d = 0的良好拟合后,进行了额外的微调以适合D。由于不同的参数对LLS的相对位置具有独特的影响,因此该手动过程易于管理。误差线取决于观察到与数据可见偏差的单个参数的值确定。

  以下属性对于拟合过程特别有用:

  属性1取决于两个条带的DOS比,这主要由γ1控制。通过调整γ1以符合BLG和MLG LL的相对数量,并优化其他参数,我们获得γ1= 370±10 MEV。

  然后使用属性2来确定γ2。可以通过分析计算极端带的能量以及零体LLS的相对位置。特别是,对于δ1= 0,M1带的底部位于能量Δ2 -γ2/2处,而BLG价带的顶部为Δ2+γ2/2。因此,MLG和BLG带之间的相对位置由γ2和Δ2确定。由于LL光谱对Δ2非常敏感,因此首先确定γ2。我们使用-1M3和附近BLG LL之间的相对位置拟合γ2,并获得γ2= -19±0.5 meV。

  属性3受γ3的约束,γ3诱导BLG频段的三角翘曲。如图6所示,这导致了BLG LLS和MLG和LLS之间的抗骨骼。从拟合到实验数据,我们获得γ3= 315±10 meV。

  属性2和4用于推导δ和γ5。d = 0 v nm -1的MLG带隙为IS,而间隙中心则位于2Δ2+δ-(γ2+γ5)/2。在我们的实验数据中,一个BLG LL拟合在MLG间隙内,而20个BLG LL位于和介于中,我们从中获得δ= 18.5±0.5 MeV,γ5= 20±0.5 MeV。请注意,可能是正面或负面的。我们发现这是负的,这意味着Zeroth K -ll()位于M1频带的底部,而Zeroth K+ ll()位于M2的顶部。在这种情况下,dirac GAP与δ1的增加,并且LLS随位移场分开,如图3F所示,与图2d中的图2C,E和计算中的实验数据一致。如果是正的,则Zeroth k -ll将位于M2的顶部,而Zeroth K+ LL将位于M1的底部。在这种情况下,在增加d时,狄拉克间隙会关闭,然后通过两个零体LL的交叉重新打开,从而使EG在M1底部的Zeroth K -ll时始终在高d下为负。扩展数据表1表明,文献中的值和符号在文献中有很大差异。但是,只有参考。40在目前的工作中,直接报道了狄拉克差距。对于其余参考文献,表中显示的值是根据δ,γ2和γ5的报告值计算得出的。

  Δ2主要影响BLG频带的间隙,AS -1M3紧密驻留在BLG带隙,我们使用-1M3和-2M3之间的BLG LLS数量拟合δ2并获得Δ2= 3.8±0.05 meV。γ4扮演最忽略的角色,稍微调节了BLG带的形状。拟合过程是选择这些参数,以使任何一对MLG LLS之间的BLG LLS数量不准确不超过一个。通过优化所有参数以最佳拟合实验数据,我们得出γ4= 140±15 meV,如扩展数据表1所示。

  如先前所示65所示,可以分析抛物线​​或狄拉克带中的轨道磁化M中的振荡M。但是,ABA石墨烯中LL光谱没有分析表达。因此,必须通过数值计算磁化振荡。我们遵循参考文献中描述的方法。14来得出磁化m(n),然后计算其导数∂m/∂n。

  我们首先考虑零LL扩展的情况。对于具有退化DI的任意LL Spectrum EI(I是Landau级索引),系统的DOS N0(ε)为

  EI描述了来自两个山谷的自旋分级LLS。然后,盛大的热力学电势ω0(μ,b)由

  其中k是玻尔兹曼常数,t是温度,μ是化学势。

  现在,我们考虑使用Lorentzian形式扩大宽度γ(丁格尔参数)

  然后,DOS和巨大的潜力由

  然后由

  在哪里 。在零温度极限(t→0)中,M可以简化:

  要与我们的实验进行比较,我们需要计算

  DOS的倒数是载体密度的函数。

  Extended Data Fig. 5 shows the calculated n(μ), , , , and versus Δ1 at Ba = 320 mT using the derived SWMc parameters and Dingle broadening Γ = 0.3 meV.DOS中的调制∂n/∂μ在扩展数据中得到很好的分辨率图5b,c,但由于LL的扩展相对较小,除了CNP附近,在CNP附近,在升高δ1时沟渠中最低的LLS之间的DOS差距很大,而DOS的差异很大。

  在扩展数据中计算出的∂m/∂μ与μ图5D表明,MLG和BLG LLS的穿越不会引起任何相移。相比之下,在扩展数据中,在∂m/∂μ与n中,blg lls在越过四倍退化的MLG LLS时显示了2π移,并且在越过两倍变性的Zeroth lls时显示了π偏移。这源于以下事实:填充MLG LL延迟下一个BLG LL与总N相比,但与μ相比。由于DOS调制非常小,在扩展数据中,图5F看起来与CNP附近外看起来非常相似。

  量子散射时间τq=ħ/2γ给出了固有扩展的γ。因此,γ设定了可以描述带能量能量的最有意义的能量分辨率。为了通过实验实现这种能量分辨率,我们需要使用LL能量隙与γ相当的最低BA。在此极限下,QoS的幅度随着γ的增加而迅速抑制。扩展数据图4C – G显示了各种丁格尔参数γ= 0.2-0.8 MeV的计算QoS。由于导带中BLG LL的能量间距约为1 MeV,因此在此γ范围内,其QoS的振幅被约两个数量级抑制,而在价带中,LL间隙为0.6 MEV,QoS大约为0.6 MEV,QoS被较高的γ完全淬灭。相比之下,在低载体密度下的数量级较大的MLG LLS的QoS幅度较大,受这些γ值的影响大大降低了。结果,MLG和BLG QOS的相对幅度强烈依赖于γ,从而可以准确地确定。通过拟合图2中的实验数据,我们获得了γ= 0.3±0.05 MeV,这在测量结果和计算的MZ之间考虑了2D磁化重建,这在定量比较方面也提供了很好的一致性。

  有限的NAC调制也导致抑制QoS的明显幅度。可以证明,如果载体密度调制的峰值峰值值小于LL退化的一半,则NAC< 2Ba/ϕ0, which is the case in our high-resolution measurements, the suppression is less than a factor of π/2. For larger nac,  the visibility is suppressed rapidly as shown in Extended Data Fig. 2d,e. In particular, in Figs. 3 and 4 we have intentionally used larger nac  to suppress the QOs due to BLG LLs and to improve the signal-to-noise ratio for detections of the MLG LLs. As this type of suppression of the apparent amplitude of QOs is harder to simulate in our BS calculations, we have used Γ = 0.3 meV for the calculations presented in all the figures except in Figs. 3 and 4, where Γ = 0.6 meV was used instead for suppression of the BLG QOs artificially. This larger Γ  does not affect the shape of the calculated MLG QOs appreciably but reduces their amplitude.

  Our derived Γ = 0.3 meV with corresponding local quantum scattering time τq = ħ/2Γ ≈ 1 ps, is about four times lower than the value reported based on global SdH oscillations40. This is consistent with the observation that the lowest magnetic field for detection of QOs in our local dHvA measurements is substantially lower than what is required for detection of the SdH oscillations (Extended Data Fig. 1). The large Γ reported based on SdH oscillations is probably because of sample inhomogeneity, such as charge disorder and the PMFs (BS). Hence, the measurement of the local dHvA QOs enables the determination of the local BS with energy resolution set by the intrinsic broadening Γ of the energy bands. This is of key importance for the study of BS of twisted vdW materials that are particularly prone to strain and spatial inhomogeneities.

  The hybridization between the BLG and MLG bands on increasing Δ1 with the displacement field gives rise to partial lifting of valley degeneracy of the LLs. This effect is particularly pronounced near the top of the BLG valence band at intermediate values of Δ1 as shown in Extended Data Fig. 6c,d. Here, when MLG and BLG LLs in the same valley intersect, the strong band hybridization and non-vanishing γ3 leads to avoided crossing between the LLs as marked by the open symbols. Interestingly, the anticrossing occurs between the MLG LLs and every third BLG LL. Our derived SWMc parameters provide an excellent fit to the experimentally observed anticrossings as demonstrated in Extended Data Fig. 6a,b. Moreover, the strong hybridization lifts the valley degeneracy of the first MLG LL in the M3 sector as shown by the pronounced splitting between and in Extended Data Fig. 6b–d. This splitting is resolved experimentally in Extended Data Fig. 6a.

  The interference of the LLs can be observed also in the BLG bands at the same locations at which it is present in the MLG bands. Extended Data Fig. 7 shows the QOs acquired at site B as in Figs. 3h and 4e, but using lower rms that enables resolving the BLG LLs. The beating nodes at around 0.5 × 1012 cm−2and 1.8 × 1012 cm−2 are seen (Extended Data Fig. 7b), which can be well reproduced by the simulations using BS = 4.2 mT (Extended Data Fig. 7c).

  The minimal PMF that can be measured using the interference method is determined by the highest accessible LL index of the beating node . At Ba = 320 mT in the accessible range of n, the highest MLG LL index in ABA graphene is ±70, and hence the minimal . For comparison, the lowest PMF that has been recently resolved by scanning tunnelling microscope is BS ≈ 0.5 T (ref. 66).

  In moiré 2D materials, notable lattice relaxation occurs, giving rise to periodic strain and PMFs up to tens of tesla within moiré unit cell67,68,69. This short-range periodic PMF is part of the periodic potential that determines the BS70,71, but does not affect the usual LLs. By contrast, the strain that we probe varies gradually on a much larger length scale (about 1 µm). This strain gives rise to smooth PMFs, which shift the LLs in the presence of Ba and form strain-induced LLs at zero magnetic field6,72,73,74,75.

  Strain engineering has been proposed to realize programmable PMFs leading to topological phases and various electronic devices5,48. Although large, short-range PMFs have been widely observed6,7,67,68,69,72,73,74,75, long-range homogeneous and controllable PMFs required for the development of new functionalities and valleytronics have not been realized5,43,44. Several methods have been proposed to induce variable mesoscale strain, including bending, MEMS, piezoelectric devices and polyimide deformation47,76,77,78,10%) in graphene. Nano Lett. 14, 4107–4113 (2014)." href="https://www.nature.com/articles/s41586-023-06763-5#ref-CR79" id="ref-link-section-d30219119e13011">79,但是无法检测到生成的PMF。我们的方法使这种原位可控的应变工程,运输测量和高分辨率本地PMF成像的整合,为研究和使用PMF奠定了基础。

  我们在下面考虑了其他几种可能改变BS并诱导退化解除的机制,这可能导致LLS干扰,并表明它们与实验数据不相容。

  自旋 - 轨道耦合以及高架场的Zeeman效应可以提升风味脱落,从而在相反的旋转或山谷之间产生能量转移。石墨烯中的内在自旋 - 轨道耦合和我们低磁场处的Zeeman贡献都导致µEV顺序可忽略不计(参考文献80,81),这无法说明实验数据。然而,我们探索频段之间的通用刚性移动是否可以重现显示的LL干扰模式。在图3H中,MLG LLS干扰中的第一个节点发生在指数N≈19。相应的LL能量隙为。对于破坏性干扰,这两个频段的LL必须不相同,即,Δen≈1.25meV。扩展数据图8a显示了BS,在K+和K-频段之间具有1.25 MeV的BS,其中相应的计算QoS在扩展数据中显示了图8B。最终的特征是MLG LLS分为两个,这与实验QoS明显不同。这指出,要重现观察到的QoS,干扰LLS之间的能量移位ΔEN必须随LL指数增长,而不是随着N的恒定或减小。这是PMF的行为,在PMF的情况下。

  HBN和ABA石墨烯之间的可能对齐可能会导致A和B sublattices之间的现场电势差。在这里,我们考虑了最简单的情况,其中一层石墨烯层(底部)与HBN一致,从而产生交错的底物电位。在这种情况下,可以根据{a1,b1,a2,b2,a3,b3}来撰写哈密顿量

  对于具体性,我们选择ΔA3= 2 MEV和ΔB3= -2 MEV。与原始BS(黑色)相比,所得的BS显示在扩展数据图8C(红色)中。交错的底物电势增加了MLG和BLG带的差距,但不会提高山谷退化,因此不会导致跳动。扩展数据图8D显示了计算出的QoS,显示没有LL的打击。

  Kekulé扭曲是在铜82上或存在菌株83的石墨烯中观察到的键密度波。与在狄拉克点上张开间隙的O型Kekulé失真相反,我们发现Y-Type84失真会导致LL干扰。键强度的Y形调制,通过跳跃参数γ0和(扩展数据图8E)的参数产生了山谷 - 摩肌的锁定以及MLG和BLG频段的不相等的FERMI速度。因此,它提升了LLS的山谷退化,导致手性对称性破裂。在SWMC模型中,γ0是控制MLG频段()Fermi速度VF的唯一参数。来自相同指数n的两个山谷的LLS之间的能量差就是。当ΔEN等于间隙大小的一半时,出现第一个跳动节点:该节点的一半:如图8F所示,该节点产生。在图3H中,对应于非常弱的kekulé失真,ΔVF/vf = 1.4×10-2。但是,kekulé失真导致与BA无关,这是由Ba = 320 mt的计算QoS证实的,在扩展数据中,图8H,i。这是因为LLS在带有BA的两个山谷中以相同的比例移动。这与由于PMF与BA成正比的PMF形成鲜明对比。扩展数据中的实验数据点图8G(圆圈)与PMF一致,并且与Kekulé失真不相容。

  由于各种类型的疾病,BS可以在空间上有所不同。例如,专注于狄拉克频带,狄拉克点或VF的能量可能取决于位置,而不会破坏山谷对称性。如果参数在长度上逐渐变化大于我们的空间分辨率约为150 nm,则LLS会在BS的变化后逐渐在空间中逐渐移动,而不会在任何位置显示干扰。现在让我们考虑不同BS的域之间急剧边界的相反情况。在这种情况下,在边界处,我们SOT的有限大小可能会导致从两个相邻域的LLS同时检测,从而引起明显的干扰。在这种情况下,我们希望观察沿晶粒边界网络的干扰,其宽度可与我们的SOT大小相当。取而代之的是,图3E显示了定义明确的域的典型宽度1 µm,长度高达2 µm,比SOT尺寸大得多,而干扰较大。此外,显示跳动的大多数域位于设备的末端或拐角处,因此它们没有两个相邻的域可能会导致明显的干扰。最后,如果相邻域之间的越野点发生了相对变化,则边界处的明显干扰模式将演变与扩展数据中计算的图8B相似,而如果VF在域之间的VF变化,则表观干扰的节拍节点将在扩展数据中计算为BA,而在扩展数据中计算为BA。8f – i。这两种可能性与实验数据不一致。更一般地,由于BS的变化而引起的LL干扰的BA依赖性与BS引起的Ba依赖性明显不同。因此,我们得出的结论是,在不创建PMF的情况下导致BS空间变化的疾病无法解释观察到的LL干扰。

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