强场现象在我们对量子世界的理解中起着重要的作用。超出扰动极限以外的光 - 制作相互作用可能会扭曲量子系统的能量格局，这构成了许多强场效应8的基础，并为有效的量子控制方案提供了机会11。此外，谐振强耦合引起了水平种群的快速狂犬循环12，使人口转移到目标状态2。强烈的极端紫外线（XUV）和X射线光源的发展最近导致对超越价电子动力学的相关现象进行了研究，该现象是在高度激发的，多电子和内部壳电子状态下的研究。9,10,13,14,14,15,16,17。然而，在大多数研究中，量子系统的敷料是由与XUV和X射线脉冲重叠的强烈红外场引起的。相反，直接通过短波长辐射改变能量水平更加困难。到目前为止，只有少数研究报道了XUV诱导的中度幅度（100 MEV）的AC-Stark变化，难以通过实验解决9,18,19,20。

　　探索和掌握量子世界的另一个重要步骤是使用量身定制的光场21,22,23对量子动力学进行积极控制。在长波长中，复杂的脉冲整形技术有助于精确的量子控制，甚至有助于对许多光引起的工艺的自适应反馈控制，较弱的场和强场态度为24,25,26,27,28。一些理论研究指出了XUV和X射线实验中脉冲成型的潜力29,30,31。作为在这个方向上的实验步骤，已经产生了32,33,34,35的单色和多色脉冲序列。使用此工具，在扰动极限32,35,36中进行了相干控制演示，并实现了强烈的脉冲的产生37。此外，最近在XUV波长38和CHIRP对照处进行超快速极化形状，最近证明了Xuv脉冲的时间压缩39。然而，构成脉冲成形技术的核心的光谱相塑造尚未证明用于控制短波长下的量子现象。在这里，我们建立了强烈的XUV激光脉冲的光谱相塑造，并证明了对兔子的高保真量子控制和氦气中的光电离动力学。

　　在实验中，他的原子被种子的FEL FELMI传递的强烈相干XUV脉冲（I> 1014 W cm -2）打扮和电离（图1A）。高辐射强度会导致HE和光电子连续体中的结合状态的强烈敷料，而量子系统的动力学仍处于多光子状态（Keldysh参数γ= 11）。相比之下，穿着近红外（NIR）辐射的系统的动力学将由隧道和高于屏障电离（γ= 0.35）（参考文献8）主导。因此，使用短波长辐射可以访问独特的制度，在这种情况下，可以研究穿着结实的状态和穿着穿着的连续体之间的相互作用。

　　为了打扮He原子，我们诱发了1S2→1S2P原子共振的快速狂犬循环，并具有近乎恢复的场E（t）。该过程的概括性频率是，其中μ表示原子共振的过渡偶极矩，δ能量失调和降低的planck常数。在穿着状态的形式主义中，结合状态的特征力取决于场的强度，并显示了特征性的Autler-Townes（at）能量分裂ΔE=ħω（参考文献40）。对这种现象的观察需要在外部野外41扰动时对HE的瞬时水平结构进行映射。这是通过在飞秒脉冲过程中立即进行光电离心实现的，从而将时间融合的能级转移到电子动能（EKE）分布上（图1B）。

　　类似于结合状态的描述，穿着的连续体态是通过对应的哈密顿式的对角化获得的。杂化电子 - 光子特征状态是由部分波与不同的角动量的混合，从而改变了与He原子穿着的结合状态的耦合强度（图1A）。

　　图2通过实验证明了HE原子的敷料。随着XUV强度的增加，在原始光电子光谱中可见AT双线的堆积（图2A）。AT双线分裂的演变与预期的平方根对XUV强度的依赖非常吻合。在这里，ieff表示有效的峰强度，考虑了相互作用体积的空间平均强度分布，ϵ0表示真空介电常数，C表示光的速度。因此，数据可用于测量相互作用体积中的XUV强度，否则难以确定一个参数。在最大XUV强度下，光电子光谱显示出超过1 eV的能量分裂，这表明原子水平结构的AC-stark shifts偏移。较大的分裂进一步意味着在2 fs之内挥舞着狂犬病，为快速人口转移提供了超过可能竞争的原子内和原子间衰减机制的观点，这在XUV和X射线应用中无处不在。

　　图2b，c显示了光电子的产量与激发光子能量的函数。对于高XUV强度（图2B），光电子光谱显示了他在映射到电子连续体时所指出的既避免的水平交叉（另见图4）。因此，在较低的XUV强度（图2C）下，避免的交叉不再可见。在后者中，EKE分销中心为17.9 ev。在图2b中，类似的贡献出现在相同的动能上，该动能覆盖了从穿着穿着的原子发出的光电子。同样，图2a中Eke≈17.9eV处的光电子的显着部分并不显示出分裂时可识别的。我们得出的结论是，电离体积中的HE原子的一部分是由于较低的FEL强度而激发的，这与电离体积中测得的FEL的异常强度曲线一致（扩展数据图1）。这种重叠的较低强度贡献不会影响这项工作中结果的解释。为了更好地了解主要特征，我们因此从图3所示的数据中减去了这一贡献。3和4。

　　HE原子的展示敷料为实施强场量子控制方案提供了前提（图1B，C）。控制方案的主要机制在穿衣状态的选择性种群（SPOD）的框架中描述，该框架已在NIR光谱域28中已建立。在这里，我们将Spods扩展到XUV域，并包括一个新的物理方面，即绑定的原子系统转变为穿着穿着的连续体。在Spods中，平坦的相会导致在氦气的激发状态歧管中，两个穿着状态的均等人群。正相曲率导致较低的状态的主要种群和负相曲率导致上衣的主要种群（图1C）。该方案已通过长波长辐射42实验证明，其中脉冲整形技术很容易获得。但是，对于XUV和X射线辐射，脉冲整形技术的机会在很大程度上没有探索。

　　我们通过利用种子Fels的潜力来准确控制XUV脉冲特性39,43来解决这个问题。到目前为止，这些演示限于时间压缩和FEL脉冲扩增的应用。相比之下，材料系统中量子动力学的确定性控制涉及更多的自由度，这使情况变得更加复杂。种子FEL FERMI操作基于高生成谐波产生（HGHG）原理44，其中强烈的种子激光脉冲的阶段被刻在相对论的电子脉冲中，以预先处理种子激光器谐波的相干XUV发射（图1d）。对于线性扩增状态下的FEL操作，在种子激光器的N'th谐波处发出的FEL脉冲的相（t）遵循关系39

　　在这里，ϕ表示种子激光脉冲的相，可以在长波长（方法）下用标准的脉冲成型技术调节；ϕE解释了由电子束通过色散磁体的能量分散引起的可能的相移，并且对于实验中使用的参数而言可以忽略不计；并且由于散热器的扩增和饱和，ϕA解释了FEL相失真，并且通过正确调整FEL（方法）而被微不足道地保持很小。尽管可以使用该方案实现复杂的相形形状，但是为了控制强场诱导的He原子动力学的目前目的，塑造二次相术语（组延迟分散（GDD））就足够了42。因此，我们在以下讨论中专注于GDD控制。

　　图3证明了他种群的穿着的量子控制。EKE分布显示出对Xuv脉冲GDD的明显依赖性（图3A）。至少chirp（gdd = 135 fs2），我们观察到doublet的幅度几乎均匀，而对于GDD< 0, the higher energy photoelectron band dominates; for GDD  >0，情况颠倒了。这些变化直接反映了HE原子上层和下部穿着状态中相对种群的控制。我们获得了出色的控制对比度，结果非常健壮（扩展数据图2），鉴于复杂的实验设置，这是显着的。

　　该实验与理论模型（图3B）非常吻合，可以在数值上求解单个活性电子（TDSE-SAE;方法）的时间依赖性schrödinger方程。为了说明实验拓宽效果，我们计算了单个强度（对应于实验IEFF）的光电光谱，并包括实验中存在的焦点平均值（方法）。实验的所有显着特征都得到很好的再现。穿着状态人口的控制是非常良好的定性协议。光电子峰的不同宽度和形状在实验和计算之间质量良好。实验（ΔEEXP≈1.02eV）和理论（ΔEtheo= 0.74 eV）之间的AT能量分解的差异与以下事实非常吻合：模型低估了1S2→1S2P过渡的过渡偶极矩，这是1.4（方法）。

　　高可重现性，出色的控制对比和与理论的良好一致性证实了XUV结构域和量子控制应用中的精确脉冲成形的可行性，甚至是瞬态强场现象。鉴于量子最佳控制应用在短波长下，这是一个重要的成就。

　　实施的控制方案不限于绝热过程28。在我们的实验中，动力学仅对最大的频率chir（gdd = -1,127 fs2）才能绝热（扩展数据图3）。但是，这也表明，通常可以通过我们的方法来达到快速绝热通道2的条件，从而提供了XUV中有效的种群转移以及在软X射线制度中的有效人口转移的观点。

　　用量身定制的光场对量子动力学的主动控制是脉冲成型的资产。作为另一个资产，具有形状激光脉冲的系统研究可用于发现原本隐藏的潜在物理机制。在这里，我们演示了在XUV域中脉冲成型的概念。在我们的研究中使用的高XUV强度导致了一个特殊的情况，在这种情况下，结合状态和连续性状态都穿着，并且在动力学之间出现了复杂的相互作用。因此，为了全面了解发生的强场物理学，必须考虑界限动力学和非扰动光电离。这与在长波长下的强场对照相反，在长波长上可以触及扰动地描述连续体。42。

　　图4a，B显示了用于施加在XUV脉冲上的不同光谱相曲率的光电带的避免穿越。实验数据表明，AT双线振幅对驾驶场的失沟和GDD的明显依赖性与该理论非常吻合。在强烈的敷料状态下，结合 - 颈耦合标志着影响光电谱的第三个因素。正如理论所预测的那样，连续态的强场诱导的混合（图1A）导致了结合系统的上层和下衣状态的不同光电离概率45。这与我们的数据和计算中观察到的AT双线振幅的普遍不对称性一致（图4A，B）。对于固态系统中的强场结合 - 联合耦合，观察到类似的效果46。

　　为了使这种强场效应与驾驶场的失沟和光谱阶段的影响相关，我们评估了Δ= 0 eV时的上和下光电带之间的振幅比（图4C）。插值到GDD = 0 FS2分离出仅由强场结合 - 脑耦合引起的不对称性。当包括电离连续体（蓝色曲线）的敷料与同一模型形成鲜明对比，但对连续性触及处理（黄色曲线）时，我们发现与我们的模型合理的一致性（蓝色曲线）。因此，HE原子的敷料提供了连续体中强场动力学的探测。否则，该特性很难访问，并且通过我们对光电谱的光谱阶段依赖性的系统研究获得。

　　正如最近提出的，在AT双线幅度幅度中普通不对称的另一种可能的机制可能是通过谐振和近谐振状态的电离途径之间的干扰，这是最近建议将HE原子与XUV20,47的敷料以及碱原子与Bichrostic Nir ​​Fieldss 48的敷料。在我们的实验中，我们研究了能量良好的过渡1S2→1S2P，其中邻近光学活性状态的贡献应该可以忽略不计。这为我们提供了一个干净的两级系统，并大大简化了数据解释。为了进行确认，我们使用了一个修改模型进行了计算，在该模型中，通过近谐振状态（1S2P状态除外）的任何两光子电离被抑制，因此消除了可能的光电离干扰效应。尽管如此，我们观察到AT Doublet振幅中的明显不对称性（扩展数据图4）。此外，由于较大的Keldysh参数（γ= 11）和我们的研究中的低硫型电势（UP <100 MEV），因此，预计其他强场效应在观察到的动力学中会毫无疑问。因此，我们将实验性观察分配给了穿着的原子动力学的耦合，并由强烈的XUV驾驶场引起的穿着的电离连续体。

　　对系统中强场诱导的动力学的全面理解为另一种量子控制效应的基础，即抑制系统的电离速率，如理论上所提出的45。单光子过渡的激发概率通常与驾驶场的chir方向无关。但是，如果在强场极限下驱动量子系统，则其准共振的两光子电离速率可能会对chir方向敏感。我们在图4D中通过实验证明了效果。仅通过调整FEL脉冲的轰动，同时使脉冲面积保持恒定，将HE电离速率大幅降低了64％。与TDSE-SAE计算的良好一致性确认了该机制。该控制方案利用了界定状态动力学与上面的上方和下部装饰状态与电离连续体之间的相互作用之间的相互作用。我们在最近提出了穿着状态的稳定机制，有效地抑制了电离率47。但是，这种机制需要极端的脉冲参数，难以实验实现。相比之下，我们基于形状脉冲的方法更可行，并且适用于更广泛的参数范围。

　　通过这项工作，我们已经建立了一种使用XUV光源来操纵和控制物质的新工具。演示的概念提供了有关脉冲持续时间，光子能量和更复杂相位形状的宽脉冲塑造窗口。特别是，在启用回声的谐波生成49,50中，最近的进展有望将脉冲成型概念扩展到软X射线域（最多可达600 eV范围），可以在其中解决局部核心电子状态。因此，我们希望我们的工作将刺激其他实验和理论活动，以探索XUV和软X射线脉冲塑形所提供的令人兴奋的可能性：朝这个方向上的第一个理论提议已经做出了29,30,30,31。所展示的方案已经为高效的绝热种群转移1,2设定了基础1,2，并扩展到立方或正弦曲面相的扩展将打开更多有趣的控制方案26,27。这可能会发现，例如，使用XUV和柔软的X射线光在价核心刺激的拉曼散射或有效且快速的Qubit操作中。此外，选择性控制方案可以减少XUV和X射线光谱和成像实验中无处不在的竞争电离过程的影响，我们的工作为此提供了实验证明。在种子的Fels37上已证明了具有独立控制的振幅和相位的相干脉冲序列的产生，从而使脉冲塑形应用在触及时间范围内带来了脉冲塑造应用。这为具有化学选择性以及attosecond Time量表的分子和固态系统的量子控制铺平了道路。