C – N键的形成是现代化学合成不可或缺的，这是由于氮杂环在小分子药物和农业化学物质中的普遍存在。未活化的烯烃烷烃氢化是建立这些键的原子经济策略。但是，这些反应在制备完全取代的碳立体中心时会挑战不对称。在这里，我们报告了一种光酶烯烃水疗法，以制备由Baeyer-Villiger单氧酶制备2,2二取代的吡咯烷。五轮蛋白质工程提供了突变体，具有出色的产品产量和立体选择性。与相关的光化学氢化剂不同，这些氢化剂依靠胺或烯烃的氧化来形成C – N键形成，这项工作利用了还原产生的苯氮化自由基和氮气孤独对的通过空间相互作用。这种抗抑制相互作用降低了自由基的氧化潜力，使电子转移到黄素辅因子中。实验表明，酶微环境对于实现创新的C – N键形成机制至关重要，而在小分子催化中无平行。进行了分子动力学模拟，以研究酶活性位点中的底物，这进一步支持了这一假设。这项工作是非天然生物催化中新兴机制的罕见例子，在非天然生物催化中，酶可以访问其单个成分所不具有的机制。我们的研究展示了使用蛋白质工程增强新兴机制的潜力，从而为化学合成中未解决的挑战提供了独特的机械解决方案。
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