大面积，多晶过渡金属二甲硅烷（TMD）（MOS2和WS2）单层通过金属有机化学蒸气沉积在热壁管炉中的SiO2/Si底物上生长，该材料由先前报道的协议改编而成。优化了生长条件以生产具有热测量所需的结构特性的高质量单层材料。这些特征包括较大的域尺寸（D≈1μm和0.4μm），完整的单层覆盖范围以及侧向缝合的晶界。

　　简而言之，MO（CO）6和W（CO）6（在N2至15 Torr中稀释）分别用作MOS2和WS2生长的金属前体。（C2H5）2s用作chalcogen源。所有前体都保持在室温下。N2和H2用作载气。在525°C的生长温度下，MOS2的典型生长时间为15–20 h。WS2的典型生长时间在650°C的温度下为2小时。

　　为了制作R-TMD膜，将TMD单层用PMMA A8（聚甲基丙烯酸甲酯，495 K，4％在苯二苯甲酸酯中稀释）旋转60 s，然后在180°C下烘烤3分钟。将PMMA涂层的单层堆叠在TMD单层上，然后使用先前报道的已编程的真空堆叠方法20。

　　将堆叠的R-TMD膜转移到蓝宝石底物（Valley Design，C-Plane）上，在60°C下用纳米条溶液清洁20分钟，然后用去离子水冲洗。通过将整个底物浸入60°C的丙酮中1小时来去除膜上的PMMA层。该膜在350°C的400/100 SCCM AR/H2环境下被退火4 h。清洁后，使用电子梁蒸发，通过孔的TEM网格掩码将90μm×90μmAl垫子沉积在TMD膜上。

　　在TDTR测量膜的不同胶片上进行了拉曼实验。首先，在100°C和180 mtorr的N2/H2血浆中清洁孔的Sinx透射电子显微镜（TEM）网格3分钟，然后将堆叠的MOS2膜转移到TEM网格上。在转移过程中，在接触TEM网格之前，将涂有PMMA涂层的R-MOS2悬挂在孔热释放胶带上。不在TEM网格上的额外PMMA-MOS2在180°C下切开，因此PMMA层被软化。通过在350°C下400/100 SCCM AR/H2中退火4小时，将PMMA从TEM网格上的R-MOS2中删除。

　　将n = 10膜涂在蒸发到表面上的电子束上，而n = 20膜的顶表面裸露。使用Thermo Scientific Strata 400聚焦离子束制备R-MOS2横截面。碳（〜200 nm）和铂（〜1 µm）的保护层沉积在样品上。使用30 kV的GA离子束从样品中以90°角铣削横截面。然后用5 kV的离子束将横截面抛光至〜150 nm的厚度。

　　横截面是在120 kV的热科学泰坦主题扫描透射电子显微镜中成像，探针收敛角为21.4 mrad。n = 10膜以120 kV的光束电压成像，而n = 20膜以300 kV成像成像。使用开源软件Cornell Spectrum Imager49分析了所有图像。样品的高角度环形黑场（HAADF）图像（请参见主文本中的“带层间旋转的TMD膜”；图1D），从上到下显示了沿[110]区域轴的Al晶体晶格，十个MOS2（MOS2（明亮带）），其后是Alox层。

　　我们使用TDTR测量R-TMD膜的导热率。我们使用了模式锁定的Ti：蓝宝石激光器，该激光器以74.86 MHz的重复速率生产了一系列脉冲，波长为785 nm，总功率为18 mW。样品表面的稳态温度升高为 <4 K for all temperatures. For the low temperature TDTR measurements, an INSTEC stage was used with liquid nitrogen cooling; the other beam conditions were the same. The laser beam was split into pump and probe beams. A mechanical delay stage was used to delay the arrival of the probe with respect to the pump on the sample surface by changing their optical path difference, before they were focused onto the sample surface through an objective lens. The 1/e2 radius of the focused laser beams was 10.7 μm. For our measurements, we modulated the pump beam at a frequency of 9.3 MHz so that the thermoreflectance change at the sample surface could be detected by the probe beam through lock-in detection. The ratio of the in-phase and out-of-phase signals from the lock-in was fitted to a thermal diffusion model. The full details of the TDTR measurement can be found elsewhere50,51.

　　The modelling required material parameters such as heat capacity (C), thickness (h), interface conductance (G) and thermal conductivity (κ) for each layer. Our TDTR samples have three chemically distinct layers with the following structure (from the top): Al/r-TMD/sapphire. In our fitting process, the heat capacities of all materials were adopted from literature52. The thickness of Al layer was obtained from picosecond acoustics using a longitudinal speed of sound of 6.42 nm ps−1 (Extended Data Fig. 3e). The thickness of the r-TMD film was calculated from the product of N and the interlayer spacing (d). The latter was measured by performing grazing-incidence wide-angle X-ray spectroscopy (GIWAXS; see GIWAXS section below in the Methods and Extended Data Fig. 2) on the r-TMD films, which gave d ≈ 0.64 nm. The total thicknesses of the r-MoS2 films were <15 nm; thus, this layer was treated as part of the Al–sapphire interface as a single thermal layer characterized by a single thermal conductance value G1. We used the bulk value of the volumetric heat capacity of 1.89 J K−1 cm−3 for the r-MoS2 layer. The thermal conductivity of the Al layer was calculated from the Wiedemann–Franz law using the electrical resistance of a transducer layer deposited on a bare sapphire substrate as a reference sample. The thermal conductivity of the sapphire substrate, 35 W m−1 K−1, was measured using the same reference sample. Thus, the only remaining free parameter to fit for was G1. To obtain κTMD from G1, we perform TDTR on various N-layer TMD films, then perform a linear fit on the effective thermal resistance (RTDTR, equal to 1/G1) versus N data points; the slope of the linear fit is inversely proportional to the thermal conductivity, whereas the y intercept yields the total interfacial thermal resistances (R0) of the top and bottom interfaces. In Extended Data Table 1, our R0 values match the values reported in literature22,27,53. We note that, although R0 changes depending on the chemical nature of the metal–TMD interface, the slope of the RTDTR–N plot (which is used to extract κ) remains constant, despite the use of different transducer metals, as illustrated in Extended Data Fig. 3d.

　　For highly anisotropic materials, the anisotropy ratio of an in-plane thermal conductivity to a through-plane conductivity should be included in the thermal model. Despite the ultrahigh thermal anisotropy expected of our r-TMD films, our through-plane thermal conductivity measurements were probably not sensitive to the thermal conductivity anisotropy given the thinness of our r-TMD films. Hence, we assumed a one-dimensional thermal transport model and neglected the in-plane thermal transport in our calculations. We found that the effect of the anisotropy was significant only at a smaller modulation frequency (f = 1.12 MHz) and 1/e2 beam radius of ~3.2 μm, and so we deliberately chose a larger f and a 1/e2 beam radius to reduce the sensitivity of our TDTR signal to the in-plane thermal transport.

　　We followed a similar procedure from previous reports34,54,55 with the modification of lower pressures during measurement. All the Raman measurements were performed using a Horiba Raman spectrometer with a laser excitation wavelength of 532 nm and a long-working distance, 50× objective lens (numerical aperture (NA) = 0.5). The r-MoS2 A1g peak shift (ω) versus temperature (T) relation was calibrated using a temperature-controlled, low-vacuum-compatible linkam stage. For all our Raman measurements, we used the A1g peak since this out-of-plane vibrational mode is less sensitive to in-plane strain56. The ω–T calibration measurements were performed at atmospheric pressure and with low laser powers. The stage was purged with dry N2 gas throughout the calibration step to prevent oxidative damage to the film at high temperatures. Extended Data Fig. 5d shows representative ω–T calibration curves for N = 2 and N = 4 r-MoS2 films, where a linear fit was performed to obtain the temperature-dependent Raman coefficients. This process was repeated for r-MoS2 films with different domain sizes D (400 nm and 1 μm) for N = 1–3 (Extended Data Fig. 5e).

　　To measure the in-plane thermal conductivity (κ||) of our films, the laser power (P) was varied and the corresponding Δω values were recorded. The in-plane thermal conductance was obtained from the reciprocal of the slope of the Δω–P linear fit, which is illustrated for r-MoS2 films with N = 2–5 and D = 1 μm in Fig. 3c and for r-MoS2 films with N = 1–3 and D = 400 nm in Extended Data Fig. 5b. As thermal conductivity changes with temperature, laser powers were kept below 250 μW to induce a relatively small ΔT in the film and ensure that the value of κ|| remained relatively constant. This was verified from the observation of a linear Δω–P regime for P < 250 μW. Any higher laser powers caused the Δω–P curve to deviate from the linear regime with . This indicates that the local film temperature increased faster at higher P >250μW，这表明不再认为导热率是恒定的。取而代之的是，导热率随温度升高而降低，与T依赖性拉曼测量值一致。

　　在15 TORR的压力下进行ΔΩ -P的测量，以消除空气中的任何热量损失。我们验证，较低的压力降至4 mtorr产生的δΩ值与15托尔的测量值相似（扩展数据图5A），并由梁斑点大小加权。

　　获得了我们热计算的其他相关输入量如下：使用刀边缘方法估算了梁斑半径半径（R0），从而将一维拉曼映射在Au-Patterned Silicon Chip上的金步上取边，并将集成峰值的空间分布拟合到误差函数。我们测量R0 = 0.71±0.09μm。使用Thorlabs标准硅光电二极管功率传感器测量激光功率。R-MOS2吸光度是在室温下在带有532 nm带通滤波器和低NA冷凝器光圈的白色光显微镜上测量的。我们测量了通过悬挂在TEM网格上的R-MOS2膜传输并反射的光强度，然后将其与空白的TEM网格进行了比较。使用12位Sensicam QE CCD摄像头收集数据。使用ImageJ分析像素强度。使用公式a = 1 -t -t的公式计算A的值。我们测量了n = 1-5的a（n），然后将a拟合到幂律。发现A（n）遵循关系（扩展数据图5C），该关系与先前的报道20匹配。我们使用在室温下测量的值进行拉曼分析。

　　为了获得κ||的值，我们使用了二维对称性的二维热扩散方程，此前曾在先前报道的二维膜的拉曼温度法54,55。我们假设具有高斯激光轮廓。我们解决了κ||数值使用以下方程式：

　　应用边界条件

　　距TEM孔中心的距离是激光功率，是膜的厚度，是TEM孔半径，是膜温度，环境温度是吸收的激光功率的比例，G = 10 MW M-2 K-1是R-MOS2和Sinx之间的界面导电。

　　我们解决了t（r）的表达，并获得了通过拉曼移位测得的平均温度的表达式

　　κ||通过代替实验测量值以数值为κ||的实验测量值并求解上述方程。我们计算了κ||对于每个n，我们报告了主文本中的平均值。

　　基本文本中报告的总测量不确定性是根据单个参数的误差评估计算的。我们使用了近似分析解决方案

　　A1G峰的拉曼频率在其中的是单层的吸收，是单层的厚度。完整的数值解决方案和这种分析形式之间的差异低于3％。我们确定了以下独立数量，这些量在κ||的总体不确定性估计中具有不确定性。

　　κ||的总不确定性：13％（对于d =1μm和d = 400 nm）。

　　石墨烯膜57和碳纳米管58上的拉曼热度测量值在空气中和较低压力下进行的测量以及在不同的气态环境中表现出明显的差异。我们扩展了相同的预防措施，并在低压下重复了拉曼温度测量值，以减少散热器对空气的散热，这是一个额外的热损耗通道，这将导致R-MOS2膜的热导率高估。

　　在图3中，我们的δΩ -P测量值是在15托尔的压力下进行的。在扩展数据图5A中，我们在校正了不同激光点大小后比较了在三个不同的p（1 atm，15 torr和4 mtorr）下n = 2 r-mos2的δΩ值。

　　我们使用链接阶段进行了拉曼温度法，同时改变了环境温度TA。对于所使用的任何温度，未检测到氧化或样品损伤。我们进行了相同的ΔΩ -P测量结果，并计算了κ||每个TA的值。我们绘制κ||与t曲线，其中x轴为t = ta（扩展数据图6a）。

　　我们注意到κ||的测量值此处低于主文本中报告的室温值。我们将其归因于用于该样品的组成单层的亚最佳生长条件。

　　所有AU电极均在三个纳米图案和沉积层的SiO2上制造在Si底物上：（a）纳米电极（10μm长，100 nm宽，15 nm厚）；（b）将与外部电子设备连接的接触垫（200μm长，宽300μm，厚100 nm）；（c）连接纳米电极和接触垫的导线（长约1,000μm，宽50μm，厚15 nm）。

　　我们首先使用标准光刻图（C）定义了铅（B），然后使用标准光刻摄影，以及Ti（1 nm）/AU的电子梁蒸发和升降。最后一步是使用电子束光刻，15 nm au的沉积和提升来定义纳米电极（a）。

　　我们使用了抗抑郁剂的双层：乙酸乙酸酯和950 K PMMA A4的共聚物P（MMA-MAA 11％）。用Raith EBPG 5000加E梁作者执行写作，梁条件为25 Na电流，剂量为1,200μccm-2，300μm光圈大小，100 kV加速电压。

　　在制造纳米电极，铅和垫子后，用O2等离子体清洁了30 s设备，以去除任何抗性残基并促进R-MOS2膜的粘附到AU电极和SiO2表面。使用与上面概述的堆叠方法相同的过程将PMMA涂层n = 16 R-MOS2膜转移到电极上。通过将整个芯片浸入60°C的甲苯中1 h中，将R-MOS2膜上的PMMA去除。

　　所有测量均在环境条件下，在两种探针几何形状中具有自制探测站。要测量图4D中的IC，我们以一个方向扫除了电压偏置，以使当前增加的速率为每20 s 0.05 mA。

　　为了进行比较，我们使用血浆增强的化学蒸气沉积沉积在Au电极上（10μm长，厚10 nm，宽10 nm，宽100 nm），具有以下条件：在90°C和10 TORR和1,000 W等离子体功率下，具有25 SCCM/35 SCCM/35 SCCM SIH4和N2和1,000 W等离子体功率。通过椭圆测量法测量膜厚度为16 nm。

　　结构模型是根据先前在文献中描述的算法59中创建的，该算法是使用原子模拟环境包装40在Python中实现的。随后，使用分析键阶势61放松结构模型，并在LAMMPS软件包62中实现。

　　此处描述的模拟中使用的主要R-MOS2模型包括10个随机堆叠的层，共有10,152个原子。这10层成对出现。每对通过60°旋转相关。堆栈中存在的四个原始角度为16.1、25.28、34.72和43.9°。由于应变，每层均根据约10％的菌株包含不同数量的原子。

　　MD模拟中使用的散装结构包括40层（20个常规单位细胞），总计26,880个原子，细胞载体为44.44、43.98和243.57Å。

　　我们的模拟中的原子间电位会导致R-MOS2中的层间间距的预期略有增加，并产生批量MOS2的导热传导率和声子分散，这与先前的实验观测值和基于密度功能理论的Boltzmann传输计算相一致，从而确保了我们的MD模型对这项研究的适用性。上述结构由优化的驱动力（扩展数据图8A）驱动，然后放松，此后使用HNEMD Simulates63计算了热导率，并在图形处理单元分子动力学（GPUMD）package中实现了29。我们还将热膨胀的影响包括在模拟中（扩展数据图8b）。R-MOS2的计算κ值高于实验值。我们将差异归因于忽略模拟中的任何量子效应和所有边界散射。包括这种效果可以进一步改善模拟的结果。从每个系统和温度的十个独立模拟运行中收集统计和平均值。这些模拟中使用的其他参数在扩展数据表2中编译。

　　我们首先在谐波极限中生成了散装MOS2声子分散剂，以参考使用MD模拟计算声子分散。我们使用phonopy package64计算了谐波（0 k）的声子色散。使用LAMMPS代码计算6×6×2超级电池的力。使用Phono3py Package65使用最低适用的扰动理论计算寿命，这也为我们提供了从Boltzmann传输方程的直接解决方案获得的导热率66。在这些计算中，使用10×10γ-中心的Q点网进行采样Brillouin区，该Q点网已被选中，以与HNEMD模拟中使用的超级细胞保持一致。

　　接下来，我们将散装MOS2的分散剂与使用MD模拟计算的散装MOS2进行了比较，以验证MD模拟计算R-MOS2的声子分散的准确性。对于散装和R-MOS2，我们通过分析使用Dynasor67中MD模拟产生的MD模拟产生的纵向和横向电流相关函数，以300 K提取了声子分散和寿命。MD仿真细节与HNEMD模拟相同。使用Dynasor Paper67中给出的完整表达式，将获得的相关函数转化为傅立叶，并拟合到对应于（过）阻尼谐波振荡器的峰形函数，以获得声子频率和寿命。

　　我们使用comsol软件来模拟SIO2/SI基板上AU电极中的稳态温度分布。我们的几何形状包含100 nm宽，15 nm厚的AU电极，在SI底物上的50 nm厚的SiO2层上长10μm。我们将10 nm厚的MOS2膜分层到AU电极和SIO2层上。对于热各向异性的考虑，我们定义了导热率慢速方向，以始终垂直于与基板或AU电极接触的膜的底部表面，包括AU电极侧壁。

　　我们将AU电极在整个体积上均匀地均匀地作为热源提供，与我们实验中AU电极失败的功率条件相匹配。作为边界条件，我们将SI基板上的底部表面设置为293.15K。我们还考虑了计算过程中异质表面之间的所有界面热电阻，其中包括R-MOS2/AU，R-MOS2/SIO2/SIO2，AU/SIO2，SIO2，SIO2/SIO2/SIO2/SIO2/SI（REFS。68,69,70,7000000000000000心岁）。辐射的所有效果都被忽略了，因为它们不影响我们的模拟中的温度值。

　　在扩展数据中显示了N = 2、3和4 R-MOS2膜的低频拉曼光谱以及MOS2的光谱。从峰位置的层依赖性依赖性，我们将其分配为MOS2的呼吸模式（参考文献72）。我们没有观察到与R-MOS2中剪切模式相对应的任何峰。我们的发现与扭曲MOS2双层的低频拉曼模式的理论研究一致，这表明剪切模式将红移峰值峰值峰值低于检测能力（2 cm-1）73。R-MOS2薄膜的呼吸模式峰的位置接近了文献中报道的72,74中报道的几层MOS2（扩展数据图4B）的位置。该观察结果与我们的MD模拟一致，该模拟表明横向振动模式被层间旋转抑制，而纵向振动模式被保留。

　　使用Saxslab（Xenocs）的Ganesha（Lab-Source CuKα，光子通量〜108光子S-1）进行GIWAXS测量，以表征R-MOS2膜的层间间距。在SIO2/SI底物上制备N = 10 R-MOS2膜。X射线束的入射角为0.2°，整合时间约为60 s。径向整合沿平面方向的二维衍射图像，沿扩展数据中显示的C轴产生了衍射光谱。

　　14°的峰位置对应于[0 0 1]方向上6.4Å的间间距，这与先前的R-TMD Films20报告相匹配。