2025-06-23 08:02来源:本站
液态液过渡(LLT),其中单一组分液体通过一阶相转变转化为另一种液体,是一种有趣的现象,它改变了我们对液态的看法。LLT已从水的计算机模拟1,2,Silicon3,二氧化碳4,Carbon5,氢6和Nitrogen7中预测。实验证据主要是在超冷的(即亚稳态)液体中,例如Y2O3 – Al2O3混合物8,Water9和其他分子液体10,11,12。但是,超冷液体中的LLT通常与结晶同时发生,因此很难将两个现象分开。在LLT系的末端预测了类似于气液的临界点的液体 - 液临界点(LLCP)在某些情况下将低密度液体和高密度液体分离出来,但尚未在任何材料上进行实验观察到。该推定的LLCP已被调用以解释水的热力学异常。在这里,我们报告了原位密度,X射线衍射和拉曼散射测量的组合,这些测量可为一阶LLT和硫的LLCP提供直接证据。转化表现为低密度和高密度液体之间的急剧密度跳跃,并通过配对分布函数的不同特征。我们观察到密度跳跃的非单调变化随温度的升高:它首先增加,然后在离开临界点时减小。这种行为与密度和熵在推动过渡时的竞争效应有关。一阶LLT的存在和硫中的临界点可以洞悉重要液体(例如水)的异常行为。