短寿命放射分子的光谱法

2025-06-22 09:57来源:本站

  通过在冷UCX靶材料上撞击1.4 GEV质子,在激光光谱测量之前生产了RA同位素33 d。在2 d期间,该靶标暴露于每个脉冲1013质子的脉冲。用总共8×1017质子的辐照后,将目标保存在装有AR气体的密封室中。第33天后,目标连接到Isolde的高分辨率分离器(HRS)前端。Fluka41模拟预测靶材料中226RA的2×1013原子(7.5×10-9 g),在冷靶质子照射之后。将目标泵向下至10-5 MBAR的压力,并将目标持有人和离子源逐渐加热至约1,300°C,以使RA同位素朝目标材料的表面扩散。附着在目标上的泄漏阀将CF4注入目标环境。CF4分子在目标表面分离并与原子和分子反应,直到达到平衡。通过与辐照靶材料内部的RA原子的CF4分子的反应性碰撞形成RAF分子。

  根据热力学平衡计算42,预计将形成RAF2或RAF,具体取决于局部温度。在目标(1,300°C)和离子源(2,000°C)之间的温度梯度内,RAF2完全反应形成RAF。RA+与RAF+的离子光束强度的测量比小于0.05,这表明从目标材料释放的RA同位素中有95%以上被转化并提取为分子。

  从ISOLDE目标单元提取的226RAF+(A = 245)梁被发送到ISLAP Setup43,在该设置中,分子离子被不同的RFQ陷阱捕获,冷却和束,然后使用多反转时间段的质谱质谱仪进行分析,并随后对其进行分析。在扩展数据中显示了测得的质谱图1。在设备中进行1,000旋转后,达到了1.7×105的质量分辨能力(r = m/Δm),从而允许分析同质束组成。检测到的唯一质量峰被确定为226RA19F+的信号,证实了Isolde的光束的纯度。

  RAF+分子的强度在很大程度上取决于目标和离子源温度。对于1,300°C的目标温度,在质量分离器后测量了2×107分子S -1的平均值为226RAF+。根据分子质量和光束强度,通过RFQ陷阱的传输效率从15%到30%不等。从离子陷阱到相互作用区域的离子梁传输量为25(5)%。将电荷交换细胞蒸气加热以产生30(5)%的测量中和速率。因此,我们估计平均5×104中性226RAF分子S -1被传递以引起共鸣。从对测量光谱的分析得出的结论是,中性分子在相对群体0.47:0.29:0.13:0.05:0.03之后填充了低洼的振动状态ν= 0、1、2、3、4。在粒子检测器上测量了0←0转换峰值的速率为103个计数s -1的速率的离子分子。使用活性质子辐射45,可行的RAF+分子速率的未来生产是109-1010分子S -1。

  图1显示了用于研究RAF分子研究的共振电离方案。准备三种不同的激光系统以覆盖12,800 cm-1至13,800 cm-1:1)染色器液体系统(Dye1; Spectrolase 4000,Spectrose 4000,Spectron,Spectron)提供的脉冲脉冲100(5)(5)°J(5)°J(5)°J(spectrolase 4000,spectrose 4000,spectrolase 4000,Spectrose 4000)(cm)(5)。2)染料激光器(Dye2; cobra,sirah)的线宽较窄为2.5 GHz(0.09 cm -1)产生了相似能量的脉冲。激光器装有Styryl 8或DCM染料,分别提供波数范围12,800–14,000 cm -1和15,150–150–16,600 cm -1。通过532 nm脉冲以100 Hz的形式泵送两个染料激光器,这些脉冲是从双头nd的两个不同头部获得的:YAG激光器(LPY 601 501 50-100 PIV,Litron)。3)光栅Ti:线宽为2 GHz(0.07 cm-1)的蓝宝石激光系统产生的脉冲为20(1)μJ,由ND:YAG LASER(LDP-100MQ,LEE LASER)的532 nm脉冲在1 kHz下泵送1 kHz。非共振电离步骤是通过100 Hz的355 nm脉冲获得的355 nm脉冲,该脉冲由高功率ND的第三谐波输出产生:YAG激光器(TRLI 250-100,Litron)。

  通过使用数字延迟脉冲发生器(量子Composers 9528)触发闪光激光器的闪光灯和Q-Switch,将离子束的释放与激光脉冲同步。

  用波长计(WS6-600高含量)测量染料激光波长,并通过测量由稳定的Diode Laser(DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC DLC PRO PROTICA)来测量蓝宝石激光波长。

  对于初始峰进行搜索,光束线末端的零度镜被用于相对于Raf Bunch的行进方向反射抗激光。因此,每个扫描激光覆盖了分子休息框架中的两个不同的波数区域,这是由于快速RAF分子的多普勒移位。对于在速度V上传播的分子,实验室框架中的激光波数与分子休息框中的波数与β= v/c(C,真空中的光速)和θ是激光束和分子速度之间的角度有关。对于39,998(1)EV(V≈0.18mμs-1)的RAF分子,与分子脉冲(cosθ= 1)和反分量性(cosθ= -1)之间的激光脉冲之间获得了15.7 cm-1的差异。

  通过使用粗bin尺寸重新融入光谱,值最高为1 cm -1,可以鉴定出不同光谱中的峰。只有在背景高于背景的5 sigma显着性的始终观察到的数据点组被认为是过渡的候选者。图2中的振动跃迁显示了最大位于更高波数的不对称线轮廓。频带中心不能直接从测量的线轮廓确定,因此我们在数据分析中使用了最大值的波数位置。扩展数据表1列出了在括号中给出的最大峰位置和估计的不确定性。电子2σ+基态和2π1/2激发态中振动水平的波数差异来自记录的226RAF光谱的组合差异(参见扩展数据表1)。

  在我们的分析中,我们根据:

  能量水平的差异

  被用来从最小二乘拟合分析中得出摩尔斯电势参数。派生的能级差异在扩展数据表1中给出,而扩展数据表2包含拟合的分子参数。2σ+和2π1/2状态的谐波振动频率几乎相同,并且与偏差小于5%的理论预测很好。参见扩展数据表2。估计的解离能量相同,这与参考值的值更好。6,因为其中还使用低能部分来估计解离能。

  在两个低lay裂的2π上结构水平的情况下,观察到的起源T0,0与基于相对论相关性一致的计算值非常吻合 - 原子天然轨道(RCC-ANO)基集集。从细胞组件的能量差,有效自旋轨道耦合参数A得出。对于2π状态,2,068(5)cm -1的实验值与计算值非常吻合。如果一个人归因于ω= 3/2级,则频带起源与RCC-ANO基集计算的结果是合理的一致性,该水平被认为是混合的π3/2和δ3/2特征,以这种能量的顺序为混合。反向分配还可以更好地与实验达成一致性。据报道,气相键长,解离能和RAF分子的其他特性的计算已有8,32,35。

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